2018 Fiscal Year Annual Research Report
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15H05753
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
鈴木 俊法 京都大学, 理学研究科, 教授 (10192618)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
足立 俊輔 京都大学, 理学研究科, 准教授 (90431874)
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| Project Period (FY) |
2015-05-29 – 2020-03-31
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| Keywords | 光電子分光 / 溶液化学 / 真空紫外光 / 超高速分光 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
2019年の研究で、高次高調波光源で発生した極端紫外光極短パルスによる水和電子の光電子分光を行い、水和電子の電子束縛エネルギーを正確に測定することに成功した他、紫外光電子分光とのスペクトルの差を解析することにより、低速電子が液体内部で受ける非弾性散乱を補正する方法として、Spectral Retrieval法を開発しScience Advancesに報告した。この他、アニリン水溶液での内部転換や表面活性度と光電子信号強度の関係を明らかにし(Molecular Physics)、水溶液のマイクロジェットの流動帯電による自発的な帯電と外部電場を与えて補正する方法論の問題点について論文(J. Chem. Phys.)で明らかにしている。さらに紫外光を用いた実験では、メタノールの光イオン化による溶媒和電子の生成と緩和動力学(J. Chem. Phys.)、水和電子の第一励起状態からの超高速内部転換(J. Phys. Chem. Lett.)を発表している。この他、真空紫外フィラメンテーション光源をもちいた液体の水の光イオン化と水和電子の生成、さらに、NO3-による電子捕獲実験を行い、従来の過渡吸収分光において観測できなかった点に対し、光電子分光によってフェムト秒領域の動力学が観測された。これらの結果については原著論文を現在纏めている。これまでの研究で、液体の超高速光電子分光ではpump-probe遅延時間と共に変化する空間電荷効果が問題となることが明らかになったため、空間電荷効果を低減する目的で光照射範囲を大きくできる液膜の発生法について検討した。また、液膜は高次高調波発生の非線形媒質としても利用できる可能性がある。海外製のマイクロプレートで液膜を生成した所、概ね期待通りの液膜が得られたが、不具合な部分の改善に向け、国内のメーカーとのデバイスの開発に着手している。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
高次高調波発生を利用した二つの極端紫外光光源が順調に稼働しており、実験は当初の予定以上に順調に進展している。これまで、高次高調波光源の光子エネルギーを29 eV付近にしていたが、21 eV付近の方がより強度の高い極端紫外光が得られることがわかった。さらに、21 eVに最適化された回折格子を新たに導入した結果、従来よりもパルス幅の短い極端紫外光が得られて実験装置の性能が向上した。これによって、従来よりもS/N比の高い実験データが得られるようになり、研究の質的向上が達成された。また、当該研究分野の先端的研究を概観する総説をJ. Chem. Phys.にPerspective articleとして発表し、国際学会での招待講演をも行った。これまで液体マイクロジェットの超高速光電子分光に集中してきたが、気相反応の極端紫外光電子分光も世界的に最先端の研究テーマであり、液体に加えて実験研究を行うべく研究を進めている。また、液体シートを発生するマイクロデバイスの準備も進めている。
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| Strategy for Future Research Activity |
最近の新しい研究展開として、紫外極短パルス光源であるフィラメンテーション四光波混合装置と、極端紫外極短パルス光源である高次高調波発生装置を結合する実験に始めて成功した。その結果、時間分解能50 fs以下で超高速光電子分光が可能になっている。このような実験は世界的にもまだ類例が無いことから、研究期間終了までこの装置を使った実験を強力に推進していく。具体的な分子系としては、まずcis-Stilbeneの超高速cis-trans光異性化(267 nm励起、21.7 eVプローブ)を考えており既に予備的な成果が得られている。また、3原子分子である二硫化炭素についても同様の実験(197nm励起、21.7 eVプローブ)を予定している。これらの研究の進捗を見ながら、さらに時間分解能を高めるために、マルチプレート法と負分散ミラーを利用したパルス圧縮に挑戦し、時間分解能を10 fs程度まで高めたいと考えている。液膜を生成するデバイスに関しては、我々自身も京都大学のナノハブ拠点でシリコン基板から製作を試みたり、国内メーカーに打診したが満足できる性能が得られず、海外のX線自由電子レーザーの実験に用いられているマイクロプレートを導入した。ただ、完全に満足できる結果ではないため、新たに金属加工を得意とする国内メーカーと開発を進める。液体の光電子分光に関しては、空間電荷効果の低減が最大の課題であり、その解決を行って国際的に先導する成果をあげたい。
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