2019 Fiscal Year Annual Research Report
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15H05753
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
鈴木 俊法 京都大学, 理学研究科, 教授 (10192618)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
足立 俊輔 京都大学, 理学研究科, 准教授 (90431874)
山本 遥一 京都大学, 理学研究科, 助教 (70837319)
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| Project Period (FY) |
2015-05-29 – 2020-03-31
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| Keywords | 光電子分光 / 超高速分光 / 溶液化学 / 極端紫外光 / 高次高調波発生 / 溶媒和電子 / 光化学 / 放射線化学 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
液体の紫外超高速光電子分光では、溶液中で発生した電子が非弾性散乱されて運動エネルギーを一部失う効果が問題となり、我々の2019年のScience Advancesの論文でこれを解決するSpectral Retrieval法を開発したところである。
極端紫外光を用いれば非弾性散乱が無視できるほど低減できるため、本年度はこれを実践し、I-から水、メタノール、エタノールへの電荷移動反応を極端紫外光電子分光で観測し、非弾性散乱の無視できる状態で観測した結果とSpetral Retrievalが一致することを確認した。
シクロヘキサジエン(CHD)の開環反応は、ノーベル化学賞の対象となったWoodward-Hoffmann則に従う反応であり、太陽光の下でのビタミンDの生合成に関係する。この反応は分子の二電子励起状態を経た非断熱遷移によるものと理論的に予測されていたが、実験的には同定されていなかった。我々は世界で初めてフィラメンテーション四光波混合で発生した極端紫外光と高次高調波発生による極短極端紫外光を組み合わせ、48fsという極めて短い交差相関時間を実現し、紫外光パルスで1、3-シクロヘキサジエンを光励起し、1、3、5-ヘキサトリエンへの開環反応を極端紫外光電子分光で追跡した。光励起によって生成される一電子励起状態が約30fs後に二電子励起状態に変化し、70fs以内にC-C結合が開裂してヘキサトリエンが生成する様子が極めて明瞭に観測された。また、生成したヘキサトリエンは振動量子ビートを明瞭に示した。
実験結果解析のためCardiff大学のKnowles教授らが行ったXMS-CASPT2レベルのポテンシャルエネルギー曲面上の古典軌跡計算にXMS-CASPT2レベルの光イオン化動力学計算を組み合わせて実験結果を再現できた。
2020年7月末瞬時電力低下によるレーザー破損のため3月まで延長した。
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| Research Progress Status |
令和元年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
令和元年度が最終年度であるため、記入しない。
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