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2016 Fiscal Year Annual Research Report

Solving the problem of zeolite synthesis utilizing layered silicate

Research Project

Project/Area Number 15H06425
Research InstitutionHiroshima University

Principal Investigator

津野地 直  広島大学, 工学研究院, 助教 (40758166)

Project Period (FY) 2015-08-28 – 2017-03-31
Keywordsゼオライト / 層状ケイ酸塩 / 光触媒 / 層状化合物 / 触媒 / 多孔質材料
Outline of Annual Research Achievements

ゼオライトは、そのナノレベルの結晶性規則構造に基づいた「吸着能」や「触媒能」の寄与により、我々の生活を身近で支える工業材料である。しかし、その調製および実験へのアプローチは場当たり的なトライアンドエラーおよび経験則に基づいており、合成メカニズムが大変不明瞭であるため、興味深く有益なゼオライトの機能を自在に設計することはまだ困難である。本研究では、現状のゼオライトの機能構築における具体的な問題点を課題として掲げ、申請者が合成に成功した新規層状ケイ酸塩の構造を有効利用し、規則的多孔質材料中の吸着能および触媒能の設計を試みることで、問題解決型の多孔体材料設計手法を提案する。
本研究では、新規層状ケイ酸塩Hiroshima University Silicate (HUS)を用い、ゼオライトと類似構造を有する規則的ミクロ多孔体および触媒の設計を試みた。具体的には、現状のゼオライトの機能構築における具体的な問題点を課題として掲げ、以下の研究課題に着手した。
(1)一般的なゼオライトが無機の四面体ユニット(SiO4やAlO4)のみから成ることに着目し、通常のゼオライトにはない吸着特性の発現を期待して、有機官能基の分布が制御された規則的ミクロ細孔構造の構築を試み、新たな細孔材料の設計に成功した。
(2)ゼオライト骨格内に特異的に存在する、優れた触媒活性種である四配位状態の遷移金属種を層状ケイ酸塩表面で構築する。既存のゼオライト合成における、四配位金属種の含有量(触媒活性に直結する)の限界値(Tiの場合は2 wt%)を突破させることで(目標8 wt%)、より高効率な触媒開発に取り組んだ結果、既存の触媒材料を凌駕する、触媒活性を持つ材料の開発に成功した。

Research Progress Status

28年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

28年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (18 results)

All 2017 2016

All Journal Article (11 results) (of which Peer Reviewed: 11 results,  Acknowledgement Compliant: 11 results,  Open Access: 4 results) Presentation (7 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 1 results)

  • [Journal Article] Mesoporous MCM-48 immobilized with aminopropyltriethoxysilane: a potential catalyst for transesterification of triacetin2017

    • Author(s)
      Mahuya Bandyopadhyay, Nao Tsunoji, Tsuneji Sano
    • Journal Title

      Catal. Lett.

      Volume: 147 Pages: 1040-1050

    • DOI

      10.1007/s10562-017-1997-5

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Synthesis of ε-Keggin-Type Cobaltomolybdate-Based 3D FrameworkMaterial and Characterization Using Atomic-Scale HAADF-STEM and XANES2017

    • Author(s)
      Takumi Igarashi, Zhenxin Zhang, Terufumi Haioka, Nao Iseki, Norihito Hiyoshi, Norihito Sakaguchi, Chisato Kato, Sadafumi Nishihara, Katsuya Inoue, Akira Yamamoto, Hisao Yoshida, Nao Tsunoji, Wataru Ueda, Tsuneji Sano, Masahiro Sadakane
    • Journal Title

      Inorg. Chem.

      Volume: 56 Pages: 2042-2049

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.6b02748

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Incorporation of various heterometal atoms in CHA zeolites by hydrothermal conversion of FAU zeolite and their performance for selective catalytic reduction of NOx with ammonia2017

    • Author(s)
      Tomoka Takata, Nao Tsunoji, Yasuyuki Takamitsu, Masahiro Sadakane, and Tsuneji Sano
    • Journal Title

      Microporous Mesoporous Mater.

      Volume: 246 Pages: 89-101

    • DOI

      http://doi.org/10.1016/j.micromeso.2017.03.018

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] One-pot synthesis of phosphorus-modified AEI zeolites derived from the dual-template method as a durable catalyst with enhanced thermal/hydrothermal stability for selective catalytic reduction of NOx by NH32016

    • Author(s)
      Yutaro Kakiuchi, Yoshitaka Yamasaki, Nao Tsunoji, Yasunori Takamitsu, Masahiro Sadakane and Tsuneji Sano
    • Journal Title

      Chem. Lett.

      Volume: 45 Pages: 122-124

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.1246/cl.150997

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Synthesis of phosphorus-modified small-pore zeolites utilizing tetraalkyl phosphonium cations as both structure-directing and phosphorous modification agents2016

    • Author(s)
      Yoshitaka Yamasaki, Nao Tsunoji, Yasunori Takamitsu, Masahiro Sadakane and Tsuneji Sano
    • Journal Title

      Microporous Mesoporous Mater.

      Volume: 223 Pages: 129-139

    • DOI

      http://doi.org/10.1016/j.micromeso.2015.10.038

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Nanosized CHA zeolites with high thermal and hydrothermal stability derivedfrom the hydrothermal conversion of FAU zeolite2016

    • Author(s)
      Tomoka Takata, Nao Tsunoji, Yasunori Takamitsu, Masahiro Sadakane and Tsuneji Sano
    • Journal Title

      Microporous Mesoporous Mater.

      Volume: 25 Pages: 524-533

    • DOI

      http://doi.org/10.1016/j.micromeso.2016.01.045

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Remarkable Charge Separation and Photocatalytic Efficiency Enhancement through Interconnection of TiO2 Nanoparticles by Hydrothermal Treatment2016

    • Author(s)
      Yusuke Ide, Nozomu Inami, Hideya Hattori, Kanji Saito, Minoru Sohmiya, Nao Tsunoji, Kenji Komaguchi, Tsuneji Sano, Yoshio Bando, Dmitri Golberg, Yoshiyuki Sugawara
    • Journal Title

      Angew. Chem. Int. Ed.

      Volume: 55 Pages: 3600-3605

    • DOI

      10.1002/anie.201510000

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Hydrothermal Conversion of Titanated FAU to AEI Zeolite and Its Enhanced Catalytic Performance for NOx Reduction2016

    • Author(s)
      Natsumi Funase, Tomoka Takata, Nao Tsunoji, Yasuyuki Takamitsu, Masahiro Sadakane, Tsuneji Sano
    • Journal Title

      Adv. Porous Mater.

      Volume: 4 Pages: 62-72

    • DOI

      https://doi.org/10.1166/apm.2016.1101

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] A BODIPY sensor for water based on a photo-induced electron transfer method with fluorescence enhancement and attenuation systems2016

    • Author(s)
      Yousuke Ooyama, Marin Hato, Toshiaki Enoki, Satoshi Aoyama, Kensuke Furue, Nao Tsunoji, Joji Ohshita
    • Journal Title

      New J. Chem.

      Volume: 40 Pages: 7278-7281

    • DOI

      10.1039/C6NJ01467D

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Fe oxide nanoparticle/Ti-modified mesoporous silica as photocatalyst for efficient and selective cyclohexane conversion with O2 and solar light2016

    • Author(s)
      Yusuke Ide, Mikayo Iwata, Yuya Yagenji, Nao Tsunoji, Minoru Somiya, Kenji Komaguchi, Tsuneji Sano, Yoshiyuki Sugahara
    • Journal Title

      J. Mater. Chem. A

      Volume: 4 Pages: 15892-15835

    • DOI

      10.1039/C6TA04222H

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Encapsulation of two Potassium Cations in Preyssler-type Phosphotungstates: Preparation, Structural Characterization, Thermal Stability, Activity as an Acid Catalyst, and HAADF-STEM images2016

    • Author(s)
      Akio Hayashi, Hiromi Ota, Xavier Lopez, Norihito Hiyoshi, Nao Tsunoji, Tsuneji Sano, Masahiro Sadakane
    • Journal Title

      Inorg. Chem.

      Volume: 55 Pages: 11583-11592

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.6b02116

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] シリカ担体へのチタン錯体のグラフティングによる高活性チタノシリケート触媒の設計とシクロヘキサンの光触媒的部分酸化反応における性能評価2017

    • Author(s)
      西田英央、津野地直、井出裕介、薬研地祐也、定金正洋、佐野庸治
    • Organizer
      第119回触媒討論会
    • Place of Presentation
      首都大学東京 南大沢キャンパス、東京
    • Year and Date
      2017-03-21 – 2017-03-21
  • [Presentation] 膨潤・剥離させた層状ケイ酸塩層表面の有効利用による高活性塩基触媒の設計2016

    • Author(s)
      津野地直、薬研地裕也、西田英央、M. Bandypadhyay、定金正洋、佐野庸治
    • Organizer
      第32回ゼオライト研究発表会
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀、東京
    • Year and Date
      2016-12-01 – 2016-12-01
  • [Presentation] 高活性塩基触媒設計のための膨潤・剥離による層状ケイ酸塩層表面の有効活用2016

    • Author(s)
      津野地直、薬研地裕也、M. Bandypadhyay、定金正洋、佐野庸治
    • Organizer
      第46回石油・石油化学討論会
    • Place of Presentation
      京都リサーチパーク、京都
    • Year and Date
      2016-11-18 – 2016-11-18
  • [Presentation] 種々のシリカ担体への四塩化チタンのグラフティングによる高活性チタノシリケート設計2016

    • Author(s)
      西田英央、津野地直、井出裕介、定金正洋、佐野庸治
    • Organizer
      日本化学会「低次元系光機能材料研究会」第5 回サマーセミナー in 島根
    • Place of Presentation
      美保館、島根県松江市
    • Year and Date
      2016-09-27 – 2016-09-27
  • [Presentation] Highly active and selective Ti-incorporated porous silica catalysts derived from grafting of titanium(IV) acetylacetona2016

    • Author(s)
      Nao Tsunoji, Miki Fukuda, Yuya Yagenji, Masahiro Sadakane, Tsuneji Sano
    • Organizer
      18th International Zeolite conference (IZC18)
    • Place of Presentation
      Rio de Janeiro, Brazil
    • Year and Date
      2016-06-23 – 2016-06-23
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] シリカ担体表面へのグラフティング反応を活用した高活性チタノシリケート触媒設計2016

    • Author(s)
      津野地直、薬研地裕也、井出祐介、定金正洋、佐野庸治
    • Organizer
      石油学会 第59回年会(第65回研究発表会)
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀、東京
    • Year and Date
      2016-05-24 – 2016-05-24
  • [Presentation] Design of Highly-active Titanosilicate Catalysts utilizing Grafting of Titanium(IV) Complex on the Surface of Various Silica Supports2016

    • Author(s)
      Nao Tsunoji, Masahiro Sadakane and Tsuneji Sano
    • Organizer
      5th Annual Symposium of Forum on Low-dimensional Photo-functional Materials
    • Place of Presentation
      Kagaku Kaikan, Tokyo, Japan
    • Year and Date
      2016-05-20 – 2016-05-20
    • Int'l Joint Research / Invited

URL: 

Published: 2018-01-16  

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