2015 Fiscal Year Annual Research Report
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15J01300
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| Research Institution | Kumamoto University |
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Principal Investigator |
畠山 一翔 熊本大学, 自然科学研究科, 特別研究員(PD)
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| Project Period (FY) |
2015-04-24 – 2017-03-31
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| Keywords | 酸化グラフェン / プロトン伝導 / 混合伝導 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
容易に作製が可能な酸化グラフェン(GO)は、シート内にsp2ドメイン、sp3ドメイン、空孔がナノレベルでハイブリッドされた多機能材料である。本研究ではGOの電池材料や多機能膜への応用を目指し、GOのプロトン伝導を詳細に評価することを目的とする。本年度の主な研究成果として、1) 硫酸イオンをGO層間に導入することで、高いプロトン伝導体の開発、2) GOを還元することで優れた電子/プロトン混合伝導体の開発に成功した。
GOのプロトン伝導度は、約10-3 S/cm程度であり、ナフィオン（10-2 -10-1 S/cm）より小さかった。そこで、GO層間に硫酸イオンを導入することで、高湿度で大幅にプロトン伝導度を高めることに成功した。高湿度下で、その値は約10-1 S/cmであり、ナフィオンと同等かそれ以上を示した。硫酸イオンの添加により、GO膜の層間距離は、添加量に依存し大幅に増加する。また、熱分析によると、膜に含まれる水分子の量も増加していた。これらの結果を総合して考えると、硫酸がプロトンの供給源となりキャリアが増加したこと、プロトン移動の媒体となる水分子が増加したことで高いプロトン伝導度を実現したものと考えられる。
ペロブスカイト型セラミックに代表される電子/プロトン混合伝導体は、水素分離膜や燃料電池などへ応用される。GOは優れたプロトン伝導体であるが、還元すると電子伝導も示すようになる。この点に着目し、GOを適度に還元することで、優れた電子/プロトン混合伝導体を作製することに成功した。この新規なプロトン/電子混合伝導体の伝導度は、プロトンおよび電子伝導両方で約10-5 S/cmであり、今まで報告されている室温で作動する単一物質で構成された混合伝導体の中で最も高い。また、還元度を調整することでプロトン伝導および電子伝導度の値を制御することにも成功し、GOの高い実用性も実証した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
本研究では1) プロトン伝導のメカニズム解明、2) 層間ドーピングによる高プロトン伝導体の開発、3) 電子/プロトン混合伝導体の開発を2年間で行う予定である。しかし、本年度中で、ほぼすべての目的を達成することができた。この点から、当初の計画以上に進展しているという評価に至った。
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| Strategy for Future Research Activity |
本年度中で目的のほとんどを達成することができた。そこで、今後は当初の目的から一歩進んだ研究を行う予定である。具体的には、1) 熱安定性を持つGOの開発、2) より優れた電子/プロトン混合伝導体の開発を行う。
1) 熱安定性を持つGOの開発に関しては、GOを実際の燃料電池などへ応用するにあたり、熱安定性が課題となっており、GOの熱安定性を高める方法を模索する。例えば、GOが持つ酸素官能基の中でカルボキシル基が熱的に安定であるため、カルボキシル基のみを持つGOの開発を行う。
2) より優れた電子/プロトン混合伝導体の開発に関しては、GOのプロトン伝導は硫酸イオンを層間に導入することで大幅に高めることが可能であるため、同様の方法でより優れた電子/プロトン混合伝導体の作製が可能かを調査する。
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