2015 Fiscal Year Annual Research Report
酸化グラフェンを用いたオールカーボンスーパーキャパシタの構築
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15J01567
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| Research Institution | Kumamoto University |
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Principal Investigator |
緒方 盟子 熊本大学, 自然科学研究科, 特別研究員(DC2)
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| Project Period (FY) |
2015-04-24 – 2017-03-31
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| Keywords | 酸化グラフェン / スーパーキャパシタ / ナノシート / オールカーボン / デバイス |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本年度は当初の計画通り、電解質膜にGO、電極にrGOを用いたオールカーボンスーパーキャパシタ(GOSC)の作製・基礎特性評価とメカニズムの解明を中心に研究を行った。
①電解質膜：高酸化度GOを用いることで高イオン伝導率を有したGO膜を開発した。
②電極：光還元時間を制御することで、rGO電極の電子伝導率の向上、および静電容量に寄与する活性点の特定に成功した。
③セル：GO膜両面に光還元処理を行うことでrGO(電極)/GO(固体電解質膜)/rGO(電極)構造を有したGOSCの作製に成功した。GOSCは、静電容量約2 mF/cm2(当初の値0.4 mF/cm2の5倍を達成)、エネルギー密度1.1×10-4 Wh/cm3、出力密度0.12 W/cm3、60サイクルで静電容量保持率80%の優れたキャパシタ性能を示した。最終的にGOSCは、電気二重層キャパシタと誘電体コンデンサ双方の蓄電メカニズムを兼ね備えた新しいキャパシタであると提案し、静電容量の起源はGO層間に閉じ込められた(1)プロトン伝導と(2)水の分極に由来すると判断した。一方、GOSCとは別に、rGO/GO/rGOデバイスが作動電圧に応じてオールカーボンキャパシタのみならずオールカーボン電池(Graphene Oxide Redox Battery: GORB)として機能することを世界で初めて見出した。rGOアノード、rGOカソード両極の異なる酸化状態がオールカーボン電池の電極として機能していると判断した。
以上のように本年度は、GOSCの作製に成功し、キャパシタ性能を確認するとともにメカニズムの解明を行った。さらには、rGO/GO/rGOデバイスが、rGO電極に付加した酸素官能基の酸化還元に起因するGORBとして機能することを世界で初めて見出し、「オールカーボン電気化学デバイス」としての新たな可能性を広げた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本年度の研究計画は、電解質膜にGO、電極にrGOを用いたオールカーボンスーパーキャパシタ(GOSC)の作製・基礎特性評価とメカニズムの解明である。各項目についての詳細な進捗状況を以下に示す。
①電解質膜：高イオン伝導率を有したGO膜の開発計画として、(1)酸素官能基の制御、(2)機能性分子の導入、(3)カチオンとGOとのハイブリッド体の作製を予定していた。本年度は、(1)高酸化度GOを用いることで高イオン伝導率を有したGO膜の開発に成功した。
②電極：高電子伝導率と高表面積・活性点を有したrGO電極の開発を計画していた。本年度は、様々な作製方法(電気化学・熱・化学・水熱・光還元法)のうち光還元法を選択し、高電子伝導率と活性点を有したキャパシタrGO電極の作製に成功した。さらには、光還元法で作製したrGO電極に電圧を印加することで、rGOアノード・rGOカソード両極の異なる酸化状態の作製に成功し、これが新たにオールカーボン電池(GORB)の電極として機能することを見出した。
③セル：GOSCの単セル性能評価を目標としていた。本年度は、GOSCの基礎特性評価を行い、最大で約2 mF/cm2の静電容量を得ることが出来た(当初の値0.4 mF/cm2の5倍を達成)。また、静電容量の起源がプロトン伝導と水の分極に由来する事を明らかにした。加えて、rGO/GO/rGOデバイスが作動電圧に応じてGOSCのみならずGORBとして機能することを見出し、世界に先駆ける研究成果を挙げた。
以上より、本研究課題の進捗状況を「おおむね順調に進展している」と判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
28年度は主に「電解質膜」開発に重点を置くとともに、27年度に構築したデバイス作製・評価法を駆使して、GOSCのみならずGORBの電気化学特性向上を目指した研究を行う予定である。実際の研究手段としては、以下に示す3軸を同時進行で行う。
①電解質膜：高イオン伝導率を有したGO膜の開発を行う。具体的には(1) GOの作製方法を検討する事でGOに付加した酸素官能基量・種類を制御する、(2)機能性分子(キノン系分子、酵素、DNA等)をGOに導入する、(3)カチオンとGOとのハイブリッド体を作製することで高イオン伝導率を有したGO電解質膜の開発を行う。さらには、GO膜の物理的特性の向上を目指す。特に、GO膜で課題である耐熱性向上の検討に注力する。
②電極：rGOの作製方法を検討する事で、高電子伝導率と高表面積・活性点を有したrGO電極を作製する。加えて、高配向に配列したrGOを作製するとともに、良好なイオン拡散経路を設計・作製する。さらには、良好なGOSC用rGO電極が得られた場合は、新たに見出したGORB用rGO電極へと展開する。
③セル：本年度に確立したGOSC開発に必要な一連のプロセスを用いて作製・評価を行い、現在のGOSCのキャパシタ特性向上を目指す。特に吸引濾過法を用いて、①の検討によって得られた高イオン伝導性を有したGOと、②の検討によって得られたrGO電極とのサンドイッチ膜を作製しGOSCの可能性を広げる。特に、膜/電極界面の抵抗低減、密着性向上を狙う。また、優れた性能を有したGOSCが得られた場合は、新たに見出したGORBへと展開する。
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