2015 Fiscal Year Annual Research Report
磁性サイトの秩序化による多彩なカゴメ弗化物の設計・合成及びスピン状態の系統的研究
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15J02000
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
後藤 真人 京都大学, 理学研究科, 特別研究員(DC2)
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| Project Period (FY) |
2015-04-24 – 2017-03-31
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| Keywords | スピンフラストーション / カゴメ格子 / 磁化プラトー |
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| Outline of Annual Research Achievements |
当該年度は、カゴメ格子反強磁性体におけるスピンフラストレーション効果の解明を目指し、磁性イオンがカゴメ格子を有する秩序型変型パイロクロア弗化物A2BM3F12（A, B：アルカリ金属、M：3d遷移金属）の開拓及びその基礎物性測定を行った。合成に成功していたM = Ti, Vの系のそれぞれ三つの新物質Rb2NaM3F12, Cs2NaM3F12とCs2KM3F12に加え、新たにCr系の二つの新物質Cs2NaCr3F12とCs2KCr3F12を発見した。またM = Ti, V, Cr系（S = 1/2～3/2）のいずれの化合物についても、2.5×2.5×1 mm3程度の大きさの単結晶の育成に成功し、得られた単結晶を用いて磁化測定や比熱測定を行った。
Ti, V, Cr系のいずれの化合物もワイス温度が －45 K程度であり反強磁性的相互作用が支配的であることが明らかになった。量子揺らぎ効果が大きいと予想されるTi系の三つの化合物は全て1.3 Kまで磁気秩序の兆候を示さない。また、カゴメ格子の歪みの大きさに応じて三つの化合物の基底状態は系統的に変化する。一方、 V系の三つの化合物は全て、高温から大きな磁気異方性を示し、低温で磁気秩序を形成することが判明した。C系の二つの化合物も低温で磁気秩序を形成し、磁気相転移温度以下では磁気異方性が現れることが分かった。
さらに、M = Ti, V, Crのいずれの系においても、強磁場磁化過程において飽和磁化の1/3程度の磁化でプラトー的挙動を発見した。Ti系とCr系の化合物では印加磁場の方向によらず、1/3磁化プラトーの徴候が現れる一方で、V 系の三つの化合物では、カゴメ面に垂直に磁場を印加した場合に明瞭な1/3磁化プラトー及び2/3磁化プラトーが現れることが明らかになった。
これらの系統的研究から得られた結果は、カゴメ格子反強磁性体における基底状態や強磁場磁化過程に対する統一的な理解につながる。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
この1年間の研究によって、カゴメ格子を有する2つの新物質Cs2NaCr3F12とCs2KCr3F12を発見したことにより、量子揺らぎ効果が大きいと予想されるM = Ti系（S = 1/2）から、M = Cr系（S = 3/2）までの化合物を得ることが出来た。これにより、カゴメ格子反強磁性体における量子揺らぎの影響などについて系統的に研究を行うための土台を得ることができた。また、これらの化合物の良質な単結晶を得ることができ、磁気異方性を含めて8つの化合物の基礎物性を明らかにすることができた。M = Ti系（S = 1/2）の三つの化合物については基礎物性の結果をまとめた論文を現在投稿中である。これらのことを考慮すると、研究の進展はおおむね順調であると言える。
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| Strategy for Future Research Activity |
まず、カゴメ格子を有するフッ化物A2BM3F12（M = Ti, V）について、磁気状態を微視的に調べるために単結晶を用いたNMR測定を行う。A2BM3F12は、F原子を含んでいるのでNMR測定に非常に適している。特にM = V系の化合物の特異な強磁場磁化過程を理解するには、低磁場での磁気状態の解明が不可欠であるので、M = V系の低磁場でのNMR測定を優先的に行う予定である。NMR測定によって得られた結果と基礎物性測定の結果を組み合わせることによってA2BM3F12の物性解明を試みる。
また、A2BM3F12においてAサイトにNH4+イオンが入った化合物やMサイトにFeが入った化合物などの合成を試みる。特にM = Ti系においては、イオン半径の関係によりAサイトにNH4+イオンが入った化合物は他の3つの化合物よりもカゴメ格子の歪みが小さくなることが予想される。これらの化合物の物性研究を行うことにより、カゴメ格子反強磁性体における量子揺らぎ効果や格子歪み効果に対する新たな知見が得られることが期待される。
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