2015 Fiscal Year Annual Research Report
レーザー高次高調波による液体の時間・角度分解光電子分光の開拓
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15J02131
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
山本 遥一 京都大学, 理学研究科, 特別研究員(DC2)
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| Project Period (FY) |
2015-04-24 – 2017-03-31
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| Keywords | 非弾性散乱 / 紫外液体光電子分光 / 真空紫外液体光電子分光 / フィラメンテーション４光波混合 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本年度は以前より進行中であった液体光電子分光における電子散乱の研究と高エネルギー超短パルス光源の開発を並行して行った。
液体光電子分光における電子散乱の研究では紫外パルス光源（3.4-5.2 eV）を用いて水和電子スペクトルのプローブ波長依存性を測定した。水和電子の束縛エネルギーおよびスペクトル幅はプローブ波長が短くなるにつれて大きくなった。これは溶液バルク中の水和電子から発生した光電子が液体表面から真空中に飛び出すまでに溶媒によって非弾性散乱を受けているためと解釈できた。紫外液体光電子分光において非弾性散乱の影響を明らかにした研究はこれが初めてであり、液体光電子分光の知見が深まった。また、高次高調波の実験に先立って、90 nmの真空紫外パルス光によって水和電子の束縛エネルギーの測定を行い、水和電子の信号を観測することに成功した。一方で、水のイオン化エネルギーを超える光子エネルギーをもつ光源では溶媒から膨大な背景信号が観測されること、また光電子間の反発による運動エネルギーのシフトが起こることがわかった。以上をまとめ、米国化学会の学術誌に発表した。
以上の結果を受けて、光源開発の部分では予定を変更しフィラメンテーション４光波混合を用いた真空紫外パルス光源の開発を行った。新規に光路を製作し、800 nmパルスと400 nmパルスをアルゴンガス中で同軸に集光することで４光波混合によって基本波800 nmの６次までの高調波を発生させた。３倍波、４倍波についてはそれぞれ3 μJ, 200 nJの出力が確認されており液体の光電子分光には十分な強度である。また、これらのスペクトル幅から計算されるフーリエ限界幅は30 fs程度であり、十分な時間分解能を達成できると期待される。５倍波、６倍波については発生を確認したが、正確な出力、スペクトルについては現在測定準備を進めているところである。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
計画の変更こそあったものの目的とする真空紫外超短パルス光源の開発は順調に進んでおり、光源の評価を進める段階まで進むことが出来ている。発生した３倍波、４倍波ではそれぞれ3 μJ/pulse, 200 nJ/pulseと光電子分光に十分な強度が得られている。また、スペクトル幅から計算される時間分解能は３倍波、４倍波ともに30 fsであり、高速ダイナミクスを観測するのに十分な時間分解能が得られている。また、90 nmの真空紫外光源で先立って液体光電子分光を行うことが出来たのは非常に大きな収穫であり、真空紫外での液体光電子分光における実験の方法論、注意すべき点、問題点について理解することが出来た。
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| Strategy for Future Research Activity |
先にも述べたとおり、真空紫外光源発生方法を高次高調波からフィラメンテーション４光波混合に変更した。これは、先立って行った90 nmでの実験から水のイオン化エネルギーを超えた光源では液体の光電子分光に不利であると判断したためである。光源のエネルギーこそ変わったが来年度の計画に大きな変更は無く、開発した光源の評価が終わり次第、液体の光電子分光へと応用をすすめる。
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Research Products
(4 results)
