2015 Fiscal Year Annual Research Report
超低強度光・低エネルギー光による高効率フォトン・アップコンバージョンの実現
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15J03139
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| Research Institution | Kyushu University |
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Principal Investigator |
間瀬 一馬 九州大学, 工学府, 特別研究員(DC1)
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| Project Period (FY) |
2015-04-24 – 2018-03-31
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| Keywords | フォトン・アップコンバージョン / 三重項-三重項消滅 / 三重項エネルギー移動 / ハロゲン化鉛系ペロブスカイト |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本年度は申請書の研究計画の通り、低励起光強度で稼働し、かつ大きなアンチストークスシフトを示す三重項-三重項消滅型フォトン・アップコンバージョン (TTA-UC)の達成に向けて研究を実施した。具体的には、ペロブスカイト構造を有する有機-無機ハイブリット材料を用いたTTA-UCについて検討を行った。
近年、新たな発光材料としてペロブスカイト構造を有する有機-無機ハイブリット材料が注目されている。このペロブスカイトは、ストークスシフトが小さいことに加えて、有機分子の三重項を増感することが報告されていることから、TTA-UCにおいて有用な三重項ドナーとなり得る。まず、一般に用いられているハロゲン化鉛系のペロブスカイトであるCH3NH3PbI3をガラス基板上に作成し、アクセプター分子と組み合わせた。しかしながら、UC発光を得ることはできなかった。三重項エネルギー移動は電子交換機構であることから、ドナーとアクセプター間の距離は非常に近接している必要がある。一方でドロップキャスト法やスピンコート法などの従来の方法でペロブスカイトを作成した場合には、ペロブスカイトとアクセプターの相分離が起こるために、三重項エネルギー移動が起こりにくく、UC発光が得られなかったと考えられる。
この問題の解決に向けて、ペロブスカイトの表面を長鎖アルキルアミンで被覆し、5 nm程度のナノ粒子化することで、有機溶媒への分散性を高め、アクセプターと均一に混合させた。しかしながら、この条件においてもTTA-UC 発光が観測されなかった。ペロブスカイトの励起状態寿命は数nsと短く、このため三重項エネルギー移動が起こりにくかったと考えられる。この問題の解決に向けて、アクセプター分子によるペロブスカイトナノ粒子の表面修飾を行う予定である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
現在まで、バルクのペロブスカイトの作成やナノ粒子化に成功している。ペロブスカイトからアクセプター分子への三重項エネルギー移動およびTTA-UC発光の観測までには至っていないが、ペロブスカイトナノ粒子のアクセプター分子による修飾によって三重項エネルギー移動を起こすことが可能であると考えられる。既にペロブスカイトとの結合部位を有したアクセプター分子の合成に成功しており、この分子を用いることによってペロブスカイトの表面にアクセプター分子を結合させることが可能であることを見出している。以上から、ペロブスカイトナノ粒子の作成条件の確立やアクセプター分子の合成など、本研究を行う上で時間を要する点については既に達成済みであり、本研究課題はおおむね順調に進展していると言える。
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| Strategy for Future Research Activity |
本研究課題は研究実施計画書の通り、アンチストークスシフトの拡大および超低強度光による高効率なTTA-UCの達成を目指す。まず、ペロブスカイトナノ粒子の表面をアクセプター分子で修飾することによって、ペロブスカイトからの三重項エネルギー移動およびそこから誘導されるTTA-UC発光を確認する。さらに、ペロブスカイトナノ粒子を高速な三重項拡散能を有するアクセプター組織体に分散させ、大きなアンチストークスシフトおよび超低強度光によるTTA-UCを達成する。
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