2016 Fiscal Year Annual Research Report
超低強度光・低エネルギー光による高効率フォトン・アップコンバージョンの実現
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15J03139
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| Research Institution | Kyushu University |
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Principal Investigator |
間瀬 一馬 九州大学, 工学府, 特別研究員(DC1)
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| Project Period (FY) |
2015-04-24 – 2018-03-31
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| Keywords | フォトン・アップコンバージョン / 三重項-三重項消滅 / ペロブスカイト / 三重項増感 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本年度は前年度に引き続き、低励起光強度で駆動し、かつ大きなアンチストークスシフトを示す三重項-三重項消滅に基づくフォトン・アップコンバージョン（TTA-UC）の達成に向けて、研究を実施した。具体的には、ペロブスカイト構造を有する無機半導体材料を増感剤に用いたTTA-UCについて検討を行った。
前年度では、バルク固体のペロブスカイトを用いていたが、この状態においては増感剤と発光体が相分離を起こし、三重項エネルギー移動が起こらないことが明らかとなった。そこで、ペロブスカイトの表面を長鎖アルキルリガンドで被覆し、5nm程度のナノ粒子として有機溶媒に分散させ、発光体と均一に混合した。さらに、ペロブスカイトナノ粒子への結合部位としてアミノ基を有する芳香族発色団を合成し、これをペロブスカイトナノ粒子表面に修飾した。これにより、ペロブスカイトナノ粒子から表面に固定された発色団を介して発光体への三重項エネルギー移動の促進を試みた。発光寿命測定より、発色団で修飾したペロブスカイトナノ粒子の発光は、していないものと比べて短寿命化しており、ペロブスカイトナノ粒子から表面に固定化された発色団へ三重項エネルギー移動が起こっていることが示唆された。
発色団を修飾したペロブスカイトナノ粒子を分散した溶液に発光体として9,10-diphenylanthraceneを加え、532nmの励起光を照射したところ、433nmにアップコンバージョン発光が観測された。このアップコンバージョン発光は635nmの励起光を照射した際にも観測された。この結果より、一重項と三重項のエネルギー差が極めて小さく、またバンドギャップをハロゲン交換によって制御可能なペロブスカイトナノ粒子を用いることによって、大きなアンチストークスシフトを伴った TTA-UC を実現可能であることが示された。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本年度は、本研究の目的である低励起光強度で駆動し、かつ大きなアンチストークスシフトを示す三重項-三重項消滅によるアップコンバージョン（TTA-UC）を達成するために、ペロブスカイトナノ粒子を新規三重項増感剤として用いたTTA-UCの研究を行った。一重項と三重項の間のエネルギー差が無い・ハロゲン交換によりエネルギーバンドギャップを自在に制御可能・吸光係数が大きいといった特徴を有するペロブスカイトは、TTA-UCの三重項増感剤として優れており、上記した本研究の目的を達成することに成功した。よって本研究課題の進捗状況は、おおむね順調に進展しているといえる。
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| Strategy for Future Research Activity |
TTA-UCを太陽光発電などのデバイス応用に用いることを考えた場合、固体系への展開が必須であると考えられる。しかしながら、固体系においては三重項増感剤と発光体との相分離・発光体分子間での強い相互作用による発光の長波長化・分子拡散の抑制による励起光の高強度化といった問題がある。そのため、未だ固体系において低励起光強度で駆動し、大きなアンチストークスシフトを示した例は無い。そこで、これまでの研究で見出した固体系においても低励起光強度で駆動する液晶発光体および大きなアンチストークスシフトを示すペロブスカイトナノ粒子を用いた三重項増感剤を組み合わせることにより、固体系において低励起光で駆動し、かつ大きなアンチストークスシフトを示すTTA-UCを達成することを目指す。
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