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2016 Fiscal Year Annual Research Report

ガドリニウム錯体による新規光増感剤の開発

Research Project

Project/Area Number 15J03538
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

北川 和宏  九州大学, 工学府, 特別研究員(DC2)

Project Period (FY) 2015-04-24 – 2017-03-31
Keywords光増感 / ガドリニウム / 金属錯体
Outline of Annual Research Achievements

前年度までに開発したガドリニウム錯体の光増感を指向した物性探索を行った。その結果、フェニル基を発光部位とするガドリニウム錯体が、通常観測困難な「空気下・室温」で燐光を示すことを見出した。X線結晶構造解析を行った結果、励起三重項状態の失活の原因となるπ-π相互作用を巧みに回避しうるパッキングになっていることがわかった。また、アルゴン雰囲気下と空気下において、結晶の発光量子収率はほとんど変化しない。つまり、結晶化することで励起三重項状態の酸素による消光が制御できていることがわかった。さらに興味深いことに、1-ナフトールをドープすることで発光色を青色から薄緑色へ制御可能であり、発光量子収率は約3倍になることを見出した。発光寿命等の測定により、フェニル基を発光部位とするガドリニウム錯体の結晶をプラットフォームとして、1-ナフトールの燐光が光増感されていることを明らかにした。これらの成果は、平成28年5月に学術論文として発表した(Dalton Trans. 2016, 45, 11620.)。さらに、ガドリニウム錯体の配位子内遷移のみに強く依存した励起三重項状態を詳細かつ系統的に検討し、酸素に応答する発光性テルビウム錯体やジスプロシウム錯体の酸素応答メカニズムに関する重要な知見を得た(Dalton Trans. 2016, 45, 9492.; Inorg. Chem. 2016, 55, 6609.)。平成28年11月から平成29年3月までの間、カリフォルニア大学アーバイン校にて研究活動を行い、蛍光顕微鏡を用いて極微量の中間体を観測し、従来ではブラックボックスになっていた反応メカニズムを解明する革新的な実験技術を習得し第一著者として学術論文を発表した(ACS Catl. 2017, 7, 3786.)。

Research Progress Status

28年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

28年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (5 results)

All 2017 2016

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results,  Acknowledgement Compliant: 4 results) Presentation (1 results)

  • [Journal Article] Structure-Reactivity Studies of Intermediates for Mechanistic Information by Subensemble Fluorescence Microscopy2017

    • Author(s)
      Kazuhiro Kitagawa, Suzanne Blum
    • Journal Title

      ACS Catalysis

      Volume: 7 Pages: 3786-3791

    • DOI

      10.1021/acscatal.7b00627

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] A gadolinium(III) complex that shows room-temperature phosphorescence in the crystalline state2016

    • Author(s)
      Hidetaka Nakai, Kazuhiro Kitagawa, Juncheol Seo, Takahiro Matsumoto, Seiji Ogo
    • Journal Title

      Dalton Transactions

      Volume: 45 Pages: 11620-11623

    • DOI

      10.1039/c6dt01303a

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] An oxygen-sensitive luminescent Dy(III) complex2016

    • Author(s)
      Hidetaka Nakai, Juncheol Seo, Kazuhiro Kitagawa, Takahiro Goto, Takahiro Matsumoto, Seiji Ogo
    • Journal Title

      Dalton Transactions

      Volume: 45 Pages: 9492-9496

    • DOI

      10.1039/c6dt01057a

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Control of Lanthanide Coordination Environment: Synthesis, Structure, and Oxygen-Sensitive Luminescence Properties of an Eight-Coordinate Tb(III) Complex2016

    • Author(s)
      Hidetaka Nakai, Juncheol Seo, Kazuhiro Kitagawa, Takahiro Goto, Kyoshiro Nonaka, Takahiro Matsumoto
    • Journal Title

      Inorganic Chemistry

      Volume: 55 Pages: 6609-6615

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.6b00800

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] A gadolinium(III) complex that shows room-temperature phosphorescence in the crystalline state2016

    • Author(s)
      北川和宏、松本崇弘、小江誠司、中井英隆
    • Organizer
      2016年光化学討論会
    • Place of Presentation
      東京大学駒場第一キャンパス
    • Year and Date
      2016-09-06

URL: 

Published: 2018-01-16  

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