2016 Fiscal Year Annual Research Report
分子・プラズモンの発光過程における「多体量子ダイナミクス」の理論領域の開拓
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15J03915
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| Research Institution | Institute of Physical and Chemical Research |
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Principal Investigator |
三輪 邦之 国立研究開発法人理化学研究所, Kim表面界面科学研究室, 特別研究員(PD)
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| Project Period (FY) |
2015-04-24 – 2018-03-31
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| Keywords | 走査トンネル顕微鏡発光 / 表面・界面物性 / 分子発光 / プラズモン / 光物性 / 密度汎関数理論 / 非平衡Green関数法 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本年度は、表面吸着分子系からのSTM発光を定量解析できる理論手法を開発するため、(1) Maxwell方程式に基づく「電磁場解析の手法」、(2) 密度汎関数理論に基づく第一原理計算「DFT計算」、(3) 多体量子論に基づく計算手法「非平衡Green関数法」に基づく理論研究を推進した。（１）電磁場解析の手法を用いた理論研究では、探針／真空／基板の界面近傍に局在する界面プラズモンの光学特性を調べた成果をレビュー論文に報告した。（２）DFT計算を用いた理論研究では、金属表面上に蒸着した数原子層の絶縁体薄膜の上に、有機分子が吸着した系の構造特性および電子特性の解明を目的に研究を推進した：（２－１）NaClの1, 2, 3, 4原子層の超薄膜が蒸着されたAu(111)表面について、電子構造および誘電特性を調べた。Au表面上NaCl薄膜、真空に孤立したNaCl薄膜、バルクのNaCl結晶の誘電率をそれぞれ比較したところ、Au上のNaCl薄膜の誘電率はバルク結晶に比べて大きく、free standingのNaCl薄膜の誘電率はバルク結晶に比べて小さいことがわかった。現在、これらの起源を解析中である。（２－２）近年実験で着目している数原子層のNaCl薄膜の表面における、3d遷移金属フタロシアニンの吸着構造を調べた。これらの錯体のNaCl薄膜上の吸着構造の決定には、遷移金属とNaCl薄膜の相互作用および分子のリガンドとNaCl薄膜の相互作用のバランスが大きな役割を果たしていることがわかった。またFePc, CuPc, NiPcの吸着構造を報告した実験結果と比較し、今回得られた知見によりこれらの実験結果を統一的に解釈できた。（３）非平衡Green関数を用いた理論解析では、絶縁薄膜蒸着金属表面上の分子からのSTM発光を想定し、系の光学特性および電気伝導特性を調べる理論を構築した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本年度は、表面吸着分子系からのSTM発光を定量解析できる理論手法の開発に向けた研究を行った。非平衡Green関数法を用いた理論解析では、幅広いパラメータ領域で利用可能な計算手法の開発に取り組んだ。開発した手法、および、本研究で解明したSTM発光の機構により、STM発光に関する最新の実験結果を説明できることがわかり、論文を執筆中である。またDFT計算を用いた解析では、NaCl薄膜の誘電特性に関する知見を得た。さらに、NaCl薄膜上の分子吸着において、さまざまな金属とフタロシアニン分子の錯体の吸着特性を系統的に調べ、その結果を分子ー絶縁体薄膜間の相互作用の面から統一的に説明できる知見を得ることができた。
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| Strategy for Future Research Activity |
STM発光の理論の構築をさらに推進する。またレーザー光照射下でのSTM発光「光STM」の理論解析にも取り組む予定である。
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