2015 Fiscal Year Annual Research Report
超分子ヒドロゲルの階層的ダイナミクスに基づくゾル－ゲル転移の制御
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15J04575
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| Research Institution | Kyushu University |
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Principal Investigator |
松本 裕治 九州大学, 工学府, 特別研究員(DC1)
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| Project Period (FY) |
2015-04-24 – 2018-03-31
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| Keywords | 不均一性 / 物理ゲル / ゾルーゲル転移 / ネットワーク |
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| Outline of Annual Research Achievements |
自己組織性の低分子を水に分散すると、繊維状会合体とそのネットワーク構造に基づく超分子ヒドロゲルがしばしば形成される。超分子ヒドロゲルを機能性材料として応用展開するためには、ゾルーゲル転移の理解ならびに制御が必要不可欠である。これまで、ゾルーゲル転移は物性における均一化を伴って進行することを明らかにした。本研究では、超分子ネットワーク系のゾルーゲル転移を理解・制御することを目的とし、繊維状会合体の形態、凝集状態、および動的な挙動との相関を検討する。
これまでに、超分子ヒドロゲル中の繊維状会合体とそのネットワーク構造は、熱力学的な平衡から離れた準安定状態であることが知られている。したがって、ゲルの形成過程において外部刺激を加えることによって、最終的に得られる超分子ヒドロゲルの構造と物性、ひいてはゾルーゲル転移を制御することが可能であると着想した。初年度ではとくに、ゲルの形成過程における剪断印加が構造・物性に与える影響を検討した。その結果、剪断印加によって得られた高流動性のゾルは、室温にて静置すると、自発的にゲルとなることが明らかになった。赤外分光測定を行った結果、剪断印加は、分子会合状態に影響を及ぼさないことが確認された。しかしながら、原子間力顕微鏡に基づき繊維状会合体の形態を評価した結果、剪断印加によって、会合体の幅と長さが減少することが明らかになった。これらの結果は、繊維状会合体の形態がゾルーゲル転移に要する時間と関係していることを示している。
次年度は、繊維状会合体の形態と動的挙動との関係を明らかにし、繊維状会合体の動的挙動がゾルーゲル転移に与える影響を明らかにする予定である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
超分子ヒドロゲル中の繊維状会合体およびその凝集構造の制御に関する研究を実施した。とくに、調製条件が最終的な超分子ヒドロゲルの構造・物性に与える影響を検討し、繊維状会合体の形態とゾルーゲル転移の関係について新たな知見が得られた。得られた成果の一部は学会にて発表済みである。また、繊維状会合体の形態と動的挙動との関係を明らかにするため、モデルケースとして繊維状粒子であるセルロースナノファイバー (CNF) の動的挙動についても検討を進めており、まとまった成果が得られてきている。以上のように、当初の計画にとどまらず、幅広く研究を進めている。結果の一部は学術論文として発表準備中である。
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| Strategy for Future Research Activity |
本研究では、自己組織化分子の設計に加え、その繊維状会合体の凝集状態がゾルーゲル転移に与える効果を系統的に明らかにし、制御することを目指す。初年度では、繊維状会合体の形態がゾルーゲル転移に要する時間と密接に関係していることが示唆された。今後は、繊維状会合体の形態と動的挙動との関係、ひいては繊維状会合体の動的挙動がゾルーゲル転移に与える影響を明らかにする。
繊維状会合体とその動的挙動は、フェルスターエネルギー移動 (FRET)、共焦点レーザー顕微鏡観察 (CLSM) 等に基づき評価する。FRETはドナーとアクセプターの二つの蛍光分子が数10 nm以内に共存するときのみ発生するため、繊維状会合体の融合挙動を評価することが可能である。また、CLSM観察に基づき繊維状会合体の凝集構造の変化を直接観察する。これらの結果と、粒子追跡法ならびにレオメータによって評価した局所物性、巨視的な物性との相関を明らかにする。さらに、繊維状会合体の動的挙動を理解するため、繊維状でかつ形態が安定なセルロースナノファイバーをモデルとして同様の実験を行う予定である。
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