2015 Fiscal Year Annual Research Report
メカノケミカル法を利用したヘテロ金属含有ゼオライトの合成とその応用
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15J07161
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
飯田 剛之 東京大学, 工学系研究科, 特別研究員(DC1)
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| Project Period (FY) |
2015-04-24 – 2018-03-31
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| Keywords | ヘテロ金属含有ゼオライト |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究ではヘテロ金属が原子レベルで均一にシリカ中に固溶したヘテロ金属‐シリカ複合体を調製し、この複合体をゼオライト原料として利用することで様々なヘテロ金属を含有するゼオライトを合成することを目指した。2015年度の研究計画及び目標は、単一のヘテロ金属が導入されたゼオライトの合成条件についての検討及びヘテロ金属の導入が確認されたサンプルに対する多角的な評価を行うこと、としていた。
以下にこれまでに行われた研究の一部を紹介する。
本研究では既往の研究では結晶化が非常に困難とされてきたSn含有BEA型ゼオライト（Sn-beta）に着目した。このゼオライトは合成原料へのSnの添加量を増やすことにより結晶化速度が著しく遅くなることが知られており、種結晶を添加しない場合、Sn/(Sn+Si)= 0.01の場合でも結晶化に60日もかかってしまうことが報告されている。本研究で利用されているメカノケミカル法を応用した場合したところ、同じ組成でもおよそ4日程度の合成期間で結晶化が完了することが確認された。この系を事例にメカノケミカル法により得られる複合体原料からのゼオライトの結晶化条件についてさらに入念に分析したところ、Aging処理という水熱処理を加える前に室温で数時間撹拌するという操作を行ったところ、結晶化が起こりにくくなった。このことは複合体中に含まれるSnがAging処理中に構造外に溶出し、結晶化を阻害したためだと考えられる。この他にも種結晶や反応温度を制御することで結晶化を最短で1日程度まで短縮できることを確認している。これらの結果・考察から結晶化条件についての基礎的な理解を深めることができた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
これまでにMnやSn、Tiなどのヘテロ金属をMFIや＊BEA、MORなど様々な骨格構造のゼオライトへと導入することに成功していることから、本手法が金属種類を特に選ばない汎用性に優れた手法であることが確認されている。これらの結果の一部はすでに3本の学術論文としてまとめられており、今後他の成果についても論文発表を進めていく予定である。
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| Strategy for Future Research Activity |
これまでに利用された来た合成法を拡張し、複数のヘテロ金属を骨格構造内に含んだゼオライトの合成の検討を行う。複数種類のヘテロ金属を骨格中に導入することによる影響を触媒活性や光触媒活性により評価する。より活性の高いゼオライト触媒を開発するため、金属種の組み合わせ、骨格構造の形状や疎水性などの影響を分析する。
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