2016 Fiscal Year Annual Research Report
| Project/Area Number |
15J11146
|
|---|
| Research Institution | The University of Tokyo |
|---|
Principal Investigator |
宮田 智衆 東京大学, 工学系研究科, 特別研究員(DC1)
|
|---|
| Project Period (FY) |
2015-04-24 – 2018-03-31
|
| Keywords | 液体 / STEM / 単原子観察 / ナノドメイン構造 / イオン液体 |
|---|
| Outline of Annual Research Achievements |
液体は化学反応や物質輸送の場として広く利用されているが、その内部におけるイオンや分子の溶媒和状態・動的挙動の不均一性および微小スケールメカニズムの理解は未だ不十分なままである。ここで本研究では、高い空間分解能を有する走査透過型電子顕微鏡法（STEM）を使用して、原子分解能での液体の観察手法の確立、および内部で生じる現象の機構解明に取り組んでいる。これまで我々は、電気化学デバイスの電解質や抽出溶媒などとして期待されるイオン液体の薄い液体膜試料を作製する手法を確立し、１年目にはイオン液体中に分散した金やヨウ素の単原子イオンを原子分解能で観察、さらにはそれらの動的挙動を追跡することに成功している。２年目はこれを引き継ぎ、下記の4テーマについて研究および発表を行った。
1, 重原子ほど明るく観察できる高角度環状暗視野（HAADF-）STEMを使用してイオン液体C2mimTFSI中における金単原子イオンの挙動を解析し、液体中における物質拡散の活性化エネルギーを画像１枚から見積もることに成功した。さらに、理論と比較することで観察時の電子線ダメージを評価した。
2, HAADF-STEMによりイオン液体C2mimTFSIを観察し、液体バルク中のアニオン分子（TFSI-）の分布マッピングを行った。
3, HAADF-STEMによりイオン液体C8mimBrを構成する臭化物イオンの単原子観察を行い、動的な挙動を解析した。
4,上記イオン液体に外から金イオンを添加し、臭化物イオン、金イオン、母相液体のナノドメイン構造の3つを同時に観察し、単原子イオンの溶媒和状態やイオン毎の運動挙動の差異、さらにはイオンとドメイン構造の挙動相関性の解析を行った。
|
| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
1年目の金（原子番号Z=79）、ヨウ素（Z=53）に加えて、2年目は観察条件の改善により比較的軽元素である臭素（Z=35）および硫黄（Z=16）の単原子観察が可能となった。さらに、主に軽元素の炭素（Z=6）や窒素（Z=7）から構成されるイオン液体のドメイン構造も、ドメインごとの密度の差から直接構造を観察することが可能となった。加えて、電子線による液体試料へのダメージ評価や、イオンの拡散や反応といった動的挙動に直接関係する活性化エネルギーを画像から見積もる手法を確立することにも成功した。ここから、液体の原子分解能解析技術の確立という目的に向けて研究は順調に進展していると言える。
|
| Strategy for Future Research Activity |
今年度はイオン挙動の追跡手法を確立し、いくつかのイオン液体中におけるイオン挙動とドメイン変形挙動の相関性や原子・分子拡散速度の液体膜厚依存性の解明、さらには化学反応挙動の直接観察に取り組む計画である。
|
Research Products
(19 results)
