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2015 Fiscal Year Annual Research Report

空間配置を制御した金属ナノ粒子のゲル微粒子内部への固定化による機能性触媒の創製

Research Project

Project/Area Number 15J11533
Research InstitutionShinshu University

Principal Investigator

呉羽 拓真  信州大学, 総合工学系研究科, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2015-04-24 – 2018-03-31
Keywordsヒドロゲル微粒子 / 複合材料 / コロイド / 分子分離担体
Outline of Annual Research Achievements

a. ルテニウムビピリジン錯体(Ru(bpy)32+/3+)共重合ゲル微粒子の内部微細構造評価
機能団を精緻にゲル微粒子内部に固定した、新規機能性触媒の創製と評価の第一段階として、機能団のひとつである光増感部位のルテニウムビピリジン錯体(Ru(bpy)32+/3+)が共重合されたpoly(N-isopropyl acrylamide)(pNIPAm)ゲル微粒子の内部構造を小角・広角X線散乱法によって評価した。その結果、静電効果によりゲル微粒子の体積相転移温度は錯体の還元状態よりも酸化状態の方が高く、一定温度下では、膨潤状態で粒子径が大きい酸化状態のメッシュサイズの方が収縮状態(還元状態)よりも小さくなる事が示された。複数の機能団を有する触媒母体のゲル微粒子構造解析技術の向上を図れた検討となった。

b. 多刺激応答性ゲル微粒子の分子分離能と微細構造変化の関係を解明
これまで、pNIPAmゲル微粒子の分子分離能が微細構造変化と関係があることを見出している。当該年度においては、これまでの検討をさらに深めるため、pNIPAmに対し荷電基のアクリル酸を共重合したアニオン性ゲル微粒子の分子分離挙動と微細構造の関係を明らかにする検討を行ってきた。標的分子にカチオン性染料のRhodamine 6G(R6G)とアニオン性染料のErythrosineを選択し、取り込み量を定量した。静電引力相互作用により、カチオン性染料のR6GをpNIPAmゲル微粒子より多く内包した。続く昇温時には、R6Gによるアクリル酸のカルボキシ基の静電遮蔽が、電荷で抑制されていたpNIPAmの相転移を引き起こすことにつながった。そのため、昇温により疎水性ドメインが形成し、染料の取り込み量は更に増加した。この疎水性ドメインの形成は小角・広角X線散乱から得られる主鎖間距離の変化に反映され、取り込み量と関係がすることを確認した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

目的のひとつであるヒドロゲル微粒子の微細構造評価については、新たな解析方法で触媒の母体であるゲル微粒子の構造特性を明らかにし、学術論文として掲載されたため。また、金属ナノ粒子だけでなく、ポリスチレン等の高分子ナノ粒子が複合された新規複合ゲル微粒子の創製にも携わり、複合化技術の向上が図れた。

Strategy for Future Research Activity

今後はさらに、ヒドロゲル微粒子内部に無機ナノ粒子や高分子ナノ粒子を精緻に複合化する手法の確立を行う。評価法は、小角散乱以外に、顕微鏡法、分子の取込・放出挙動からも行い、これまでの結果との比較から、ゲル複合材料の立ち位置を明らかにし、体系化を試みる。

  • Research Products

    (36 results)

All 2016 2015

All Journal Article (5 results) (of which Peer Reviewed: 5 results,  Acknowledgement Compliant: 1 results) Presentation (31 results) (of which Int'l Joint Research: 7 results)

  • [Journal Article] Localization of Polystyrene Particles on the Surface of Poly(N-isopropylacrylamide-co-methacrylic acid) Microgels Prepared by Seeded Emulsion Polymerization of Styrene2016

    • Author(s)
      Chiaki Kobayashi, Takumi Watanabe, Kazuyoshi Murata, Takuma Kureha, and Daisuke Suzuki
    • Journal Title

      Langmuir

      Volume: 32 Pages: 1429-1439

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.5b03698

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Investigation of Changes in the Microscopic Structure of Anionic Poly(N-isopropylacrylamide-co-Acrylic acid) Microgels in the Presence of Cationic Organic Dyes toward Precisely Controlled Uptake/Release of Low-Molecular-Weight Chemical Compound2016

    • Author(s)
      Takuma Kureha, Takahisa Shibamoto, Shusuke Matsui, Takaaki Sato, and Daisuke Suzuki
    • Journal Title

      Langmuir

      Volume: ASAP Pages: ASAP

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.6b00760

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] ソフトヒドロゲル微粒子の表面・内部構造と機能2016

    • Author(s)
      鈴木大介*、呉羽拓真
    • Journal Title

      高分子

      Volume: 64 Pages: 30-34

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] ヒドロゲル微粒子の微細構造変化と分子内包機能の相関2016

    • Author(s)
      呉羽拓真、鈴木大介*
    • Journal Title

      色材協会誌

      Volume: 89 Pages: 70-74

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Small-angle X-ray Scattering Study on Internal Microscopic Structures of Poly(N-isopropylacrylamide-co-tris(2,2′-bipyridyl))ruthenium(II) Complex Microgels2015

    • Author(s)
      Shusuke Matsui, Takuma Kureha, Yasuhisa Nagase, Kosuke Okeyoshi, Ryo Yoshida, Takaaki Sato, and Daisuke Suzuki
    • Journal Title

      Langmuir

      Volume: 31 Pages: 7228-7237

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.5b01164

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 小角・広角X線散乱による高分子ゲル微粒子の微細な網目構造解析2016

    • Author(s)
      呉羽拓真、佐藤高彰、鈴木大介
    • Organizer
      精密ネットワークポリマー研究会 第9回若手シンポジウム
    • Place of Presentation
      兵庫県立大学(兵庫県神戸市)
    • Year and Date
      2016-03-04 – 2016-03-04
  • [Presentation] 刺激応答性ゲル微粒子の分子分離挙動とミクロ構造変化の関係2016

    • Author(s)
      呉羽拓真、佐藤高彰、鈴木大介
    • Organizer
      第27回ゲル研究討論会
    • Place of Presentation
      東京大学(東京都文京区)
    • Year and Date
      2016-01-18 – 2016-01-19
  • [Presentation] Small-angle X-ray scattering studied on thermoresponsive microgels2015

    • Author(s)
      Takuma Kureha, Shusuke Matsui, Takahisa Shibamoto, Takumi, Watanabe, Takaaki Sato and Daisuke Suzuki
    • Organizer
      PACIFICHEM2015
    • Place of Presentation
      Convention Center, Hawaii, USA
    • Year and Date
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Structural characterization of poly(N-isopropylacrylamide-co-ruthenium tris(2,2′-bipyridine)) microgel investigated by small-angle X-ray scattering2015

    • Author(s)
      Shusuke Matsui, Takuma Kureha, Yasuhisa Nagase, Kosuke Okeyoshi, Ryo Yoshida, Takaaki Sato, Daisuke Suzuki
    • Organizer
      PACIFICHEM2015
    • Place of Presentation
      Convention Center, Hawaii, USA
    • Year and Date
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Synthesis and structural evaluation of microgels integrated of the star polymers in the submicron-sized water droplets2015

    • Author(s)
      Takahisa Shibamoto, Takuma Kureha, Shusuke Matsui, Takamasa Sakai, Daisuke Suzuki
    • Organizer
      PACIFICHEM2015
    • Place of Presentation
      Convention Center, Hawaii, USA
    • Year and Date
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Synthesis of composite particles by seeded emulsion polymerization with microgel particles as seeds2015

    • Author(s)
      Takumi Watanabe, Chiaki Kobayashi, Takuma Kureha, Daisuke Suzuki
    • Organizer
      PACIFICHEM2015
    • Place of Presentation
      Convention Center, Hawaii, USA
    • Year and Date
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Synthesis and Characterization of pNIPAm/PS raspberry shaped composite particles2015

    • Author(s)
      Takumi Watanabe, Chiaki Kobayashi, Kazuyoshi Murata, Takuma Kureha and Daisuke Suzuki
    • Organizer
      The 5th Asian Symposium on Emulsion Polymerization and Functional Polymeric Microspheres
    • Place of Presentation
      Jinji Lake Shilla Hotel, Suzhou, China
    • Year and Date
      2015-11-24 – 2015-11-27
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Microscopic Structural Changes in Hydrogel Particles in the presence of Target Molecules investigated by Small- and Wide-Angle X-ray Scattering2015

    • Author(s)
      Takuma Kureha, Takaaki Sato and Daisuke Suzuki
    • Organizer
      The 4th International Symposium on Dynamical Ordering of Biomolecular Systems for Creation of Integrated Functions
    • Place of Presentation
      Nishijin Plaza, Fukuoka-shi, Fukuoka-ken, Japan
    • Year and Date
      2015-11-22 – 2015-11-23
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Synthesis and Properties of Hydrogel Particles Prepared with Cyclodextrin type Pseudo-Polyrotaxane Cross-linkers2015

    • Author(s)
      Daichi Aoki, Seina Hiroshige, Takuma Kureha, Keisuke Iijima, Daisuke Aoki, Toshikazu Takata and Daisuke Suzuki:
    • Organizer
      The 4th International Symposium on Dynamical Ordering of Biomolecular Systems for Creation of Integrated Functions
    • Place of Presentation
      Nishijin Plaza, Fukuoka-shi, Fukuoka-ken, Japan
    • Year and Date
      2015-11-22 – 2015-11-23
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] ミクロ構造の制御を目指したスターポリマー末端基間の連結によるヒドロゲル微粒子の創製2015

    • Author(s)
      柴本貴央、呉羽拓真、佐藤高彰、酒井崇匡、鈴木大介
    • Organizer
      第64回高分子討論会
    • Place of Presentation
      東北大学(宮城県仙台市)
    • Year and Date
      2015-09-15 – 2015-09-17
  • [Presentation] 高分子ゲル微粒子のミクロ構造と機能性の関係2015

    • Author(s)
      鈴木大介、呉羽拓真、松井秀介、蓬生 健介、佐藤高彰
    • Organizer
      第64回高分子討論会
    • Place of Presentation
      東北大学(宮城県仙台市)
    • Year and Date
      2015-09-15 – 2015-09-17
  • [Presentation] 標的分子が誘起するヒドロゲル微粒子のミクロ構造変化と分子分離特性2015

    • Author(s)
      呉羽拓真、佐藤高彰、鈴木大介
    • Organizer
      第64回高分子討論会
    • Place of Presentation
      東北大学(宮城県仙台市)
    • Year and Date
      2015-09-15 – 2015-09-17
  • [Presentation] W/Oエマルションを用いたスターポリマーの集積によるヒドロゲル微粒子の創製2015

    • Author(s)
      柴本貴央、呉羽拓真、佐藤高彰、酒井崇匡、鈴木大介
    • Organizer
      第64回高分子討論会
    • Place of Presentation
      東北大学(宮城県仙台市)
    • Year and Date
      2015-09-15 – 2015-09-17
  • [Presentation] 刺激応答性ゲル微粒子の微細構造変化が分子分離機能へ与える影響2015

    • Author(s)
      呉羽拓真、佐藤高彰、鈴木大介
    • Organizer
      第64回高分子討論会
    • Place of Presentation
      東北大学(宮城県仙台市)
    • Year and Date
      2015-09-15 – 2015-09-17
  • [Presentation] ルテニウム金属錯体を共重合したPoly(N-isopropylacrylamide)ゲル微粒子の微細構造評価2015

    • Author(s)
      松井秀介、呉羽拓真、佐藤高彰、鈴木大介
    • Organizer
      第66回コロイドおよび界面化学討論会
    • Place of Presentation
      鹿児島大学(鹿児島県鹿児島市)
    • Year and Date
      2015-09-10 – 2015-09-12
  • [Presentation] ルテニウム金属錯体を共重合した温度応答性ゲル微粒子の微細構造評価2015

    • Author(s)
      松井秀介、呉羽拓真、佐藤高彰、鈴木大介
    • Organizer
      第66回コロイドおよび界面化学討論会
    • Place of Presentation
      鹿児島大学(鹿児島県鹿児島市)
    • Year and Date
      2015-09-10 – 2015-09-12
  • [Presentation] 標的分子存在下におけるヒドロゲル微粒子の微細構造変化と分子分離挙動2015

    • Author(s)
      呉羽拓真、佐藤高彰、鈴木大介
    • Organizer
      第153回東海高分子研究会講演会(2015年夏季合宿)
    • Place of Presentation
      サンパーク犬山(愛知県犬山市)
    • Year and Date
      2015-09-04 – 2015-09-05
  • [Presentation] 機能性高分子ヒドロゲル微粒子のミクロ構造と機能性の関係2015

    • Author(s)
      鈴木大介、呉羽拓真、松井秀介、柴本貴央、蓬生健介、佐藤高彰
    • Organizer
      第153回東海高分子研究会講演会(2015年夏季合宿)
    • Place of Presentation
      サンパーク犬山(愛知県犬山市)
    • Year and Date
      2015-09-04 – 2015-09-05
  • [Presentation] 機能性ヒドロゲル微粒子の微細構造と機能の関係2015

    • Author(s)
      鈴木大介、呉羽拓真、松井秀介、永瀬靖久、佐藤高彰
    • Organizer
      平成27年度繊維学会年次大会
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • Year and Date
      2015-06-10 – 2015-06-12
  • [Presentation] サブミクロン水滴内におけるスターポリマー末端間の連結による新規ヒドロゲル微粒子の創製2015

    • Author(s)
      柴本貴央、呉羽拓真、酒井崇匡、鈴木大介
    • Organizer
      平成27年度繊維学会年次大会
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • Year and Date
      2015-06-10 – 2015-06-12
  • [Presentation] 高分子-金属イオン間の相互作用を利用したヒドロゲル微粒子の創製2015

    • Author(s)
      梅田佳孝、呉羽拓真、小林勇志、鈴木大介
    • Organizer
      平成27年度繊維学会年次大会
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • Year and Date
      2015-06-10 – 2015-06-12
  • [Presentation] 酸化還元状態を変化させる金属錯体を共重合したPoly(N-isopropylacrylamide)ゲル微粒子の構造評価2015

    • Author(s)
      松井秀介、呉羽拓真、佐藤高彰、鈴木大介
    • Organizer
      平成27年度繊維学会年次大会
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • Year and Date
      2015-06-10 – 2015-06-12
  • [Presentation] シェル層に水溶性高分子鎖を有するコアシェルゲル微粒子の創製と構造評価2015

    • Author(s)
      青木大地、呉羽拓真、鈴木大介
    • Organizer
      平成27年度繊維学会年次大会
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • Year and Date
      2015-06-10 – 2015-06-12
  • [Presentation] 異なる下限臨界溶液温度をもつ温度応答性高分子の共重合化がゲル微粒子の臨界挙動に及ぼす影響2015

    • Author(s)
      天野賢史、呉羽拓真、鈴木大介、佐藤高彰
    • Organizer
      平成27年度繊維学会年次大会
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • Year and Date
      2015-06-10 – 2015-06-12
  • [Presentation] 温度変化に伴うカチオン性ヒドロゲル微粒子の構造変化と機能の相関2015

    • Author(s)
      松井秀介、呉羽拓真、佐藤高彰、鈴木大介
    • Organizer
      平成27年度繊維学会年次大会
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • Year and Date
      2015-06-10 – 2015-06-12
  • [Presentation] 構造が制御されたプレポリマーを用いた新規ヒドロゲル微粒子の創製2015

    • Author(s)
      柴本貴央、呉羽拓真、酒井崇匡、鈴木大介
    • Organizer
      平成27年度繊維学会年次大会
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • Year and Date
      2015-06-10 – 2015-06-12
  • [Presentation] シェル層に温度応答性高分子鎖を有するコアシェルゲル微粒子の創製2015

    • Author(s)
      青木大地、呉羽拓真、鈴木大介
    • Organizer
      平成27年度繊維学会年次大会
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • Year and Date
      2015-06-10 – 2015-06-12
  • [Presentation] Poly(N-isopropylacrylamide)ゲル微粒子を合成する水系沈殿重合時に金属塩を添加する影響2015

    • Author(s)
      梅田佳孝、呉羽拓真、小林勇志、鈴木大介
    • Organizer
      平成27年度繊維学会年次大会
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • Year and Date
      2015-06-10 – 2015-06-12
  • [Presentation] 高分子電解質ゲル微粒子の有機染料分離機能2015

    • Author(s)
      呉羽拓真、佐藤高彰、鈴木大介
    • Organizer
      第64回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      札幌コンベンションセンター(北海道札幌市)
    • Year and Date
      2015-05-27 – 2015-05-29
  • [Presentation] 機能性高分子ゲル微粒子の微細構造と機能の関係2015

    • Author(s)
      鈴木大介、呉羽拓真、松井秀介、永瀬靖久、佐藤高彰
    • Organizer
      第64回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      札幌コンベンションセンター(北海道札幌市)
    • Year and Date
      2015-05-27 – 2015-05-29
  • [Presentation] 多刺激応答性ゲル微粒子の内部微細構造と分子分離挙動の関係2015

    • Author(s)
      呉羽拓真、佐藤高彰、鈴木大介
    • Organizer
      第64回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      札幌コンベンションセンター(北海道札幌市)
    • Year and Date
      2015-05-27 – 2015-05-29

URL: 

Published: 2016-12-27  

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