2017 Fiscal Year Annual Research Report
Syngas production from carbon dioxide using reaction-separation combined process with hydrogen separation
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15K00582
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| Research Institution | Gifu University |
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Principal Investigator |
上宮 成之 岐阜大学, 工学部, 教授 (60221800)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
宮本 学 岐阜大学, 工学部, 准教授 (60538180)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | 反応分離 / メンブレンリアクター / ドライリホーミング / パラジウム / 水素 / 二酸化炭素 / メタン / 合成ガス |
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| Outline of Annual Research Achievements |
水素分離膜を組み込んだ反応分離プロセスを用い、二酸化炭素とメタンを反応し合成ガス（一酸化炭素と水素：C1プロセス原料ガス）に高効率に変換する反応システムについて基礎的知見を得ることを目的とした。検討事項は大きく二つに分けることができ、①新規な作製法による高水素透過性パラジウム複合膜の開発、②反応分離プロセスに適した高活性なメタンドライリホーミング触媒の開発である。以下に主な研究成果を示す。
検討項目① 従来法である、多孔質支持体上にパラジウム薄膜を形成する複合膜作製法の欠点を克服するべく、新規な製膜法を検討した。平滑な樹脂基板上にめっき法でパラジウム薄膜を作製し、その上にフォトリソグラフ法を応用して開口率(50%)を有する多孔質支持体層を作製したところ、設計通りの複合膜を作製できた。薄膜を構成するパラジウム結晶子の微粒化、めっき液への炭素繊維の添加（複合めっき）によるパラジウム薄膜の強度向上を検討したが、水素雰囲気下で実用化に必要とされる薄膜強度を得ることはできなかった。薄膜化により強度が低下したパラジウム層において水素脆化による破断が発生したと考えられたため、今後の研究では合金化による水素溶解量の制御が必要と考えている。
検討項目② ジルコニア担体に塩基性物質を添加したルテニウム触媒が高活性を示すことを見いだした。とりわけ反応分離プロセスでは、熱力学平衡の制約から解放され従来より200℃程度低い500℃で反応を実施することができた。この反応温度では、従来の高温用ニッケル系触媒では析出炭素のガス化が迅速に行われず炭素析出による活性劣化が生じたのに対して、開発したルテニウム系触媒では活性劣化はみられなった。パラジウム膜の使用により反応場から迅速に水素分離が可能であったため、低温でもシフト反応による水素選択性の低下が抑制され、量論比に近い合成ガスを高効率で得ることに成功した。
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