非長周期系の新奇ナノ粒子や薄膜の原子配列構造の解析

2017 Fiscal Year Research-status Report

• Project/Area Number: 15K04616
• Research Institution: National Institute for Materials Science
• Principal Investigator: 坂田 修身 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 高輝度放射光ステーション, ステーション長 (40215629)
• Project Period (FY): 2015-04-01 – 2019-03-31
• Keywords: ナノ粒子 / 薄膜 / シンクロトロンＸ線 / 原子配列構造 / 電子状態 / 高エネルギーX線全散乱 / 硬X線光電子分光

Outline of Annual Research Achievements

Pd1-xPtxの固溶体合金ナノ粒子の原子配列構造、電子状態と水素吸蔵特性との関連を調べた。高エネルギーX線散乱、2体分布関数、逆モンテカルロモデリング、X線吸収微細構造(XAFS)、硬X線光電子分光(HAXPES)を用いた。
1) Pd0.92Pt0.08に固溶体NPにおける水素吸蔵特性が増大することは、cavityの体積と関連付けられた。2) Pd0.92Pt0.08に固溶体NPのPd-Pdの配位数が大きいことと、その水素吸蔵特性に関連がある。3) x>0.15ではｘの増加とともにPd1-xPtx固溶体NPの水素吸蔵特性が減少するのは、伝導体のホールの減少と関連する。4) Pd1-xPtx固溶体NP の水素化合物の安定性と価電子帯のd-band centerを議論し、ｘの減少とともにd-band center はフェルミレベルに近づくという相関を得た。
MgxNi1-xO酸化物薄膜の原子配列構造、電子状態を解析した。シンクロトロンX線を用いた薄膜回折、XAFSにより構造を調べ、HAXPES、理論計算により、電子状態を調べた。得られた結果をリストする。
1)ドーパントのMgはNi置換サイトに入る。 Mgのドープ量が増えると、NiO6八面体は面内方向に大きくなった。2)薄膜回折の結果から、薄膜の構造秩序パラメータを導入し、薄膜のデバイ温度と関係づけた。 x=0, 0.32,0.52に対し、推定されたデバイ温度は196±67, 182±50 121±12 K、構造秩序パラメータ(高結晶性ほど１に近い)は0.81±0.08, 0.75±0.11 0.49±0.06を得た。3)Zhang-Rice２重項束縛状態を含む配置間相互作用モデルを基にすると、 Ni3dとZhang-Rice double bound state間で電子移動が生じ軌道混成が起きたことが分かった。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

合金ナノ粒子については、概要の記載したように原子配列構造、電子状態を解析し、水素吸蔵特性と関連させて議論した研究成果を得ることができた。他方、a-IGZO薄膜に関しては、これまでの解析結果をまとめるに至らなかった。代わりに、MgxNi1-xO酸化物薄膜の原子配列構造、電子状態を解析については成果を発表できた。

Strategy for Future Research Activity

合金ナノ粒子の推定できた3次元原子位置の情報から、これまでに得ていなかった局所構造情報（例：bonding orientational order）や固溶度など解析を発展させる。
a-IGZO薄膜の酸素分圧の異なる試料の近ー中距離構造に関して得られた知見を成果として、論文にまとめる。

Causes of Carryover

研究会の旅費に使うことを予定していたが、先方に招待され旅費、滞在費などを負担してもらったため。また、都合により学会参加を取りやめたため。
成果を発表する際の学会発表の旅費や論文投稿料に使用する予定である。

Research Products

• [Journal Article] Stacking fault density and bond orientational order of fcc ruthenium nanoparticles (2017)
  • Author(s): Okkyun Seo, Osami Sakata, Jae Myung Kim, Satoshi Hiroi, Chulho Song, L. S. R. Kumara, Koji Ohara, Shun Dekura, Kohei Kusada, Hirokazu Kobayashi, and Hiroshi Kitagawa
  • Journal Title: Applied Physics Letters Volume: 111 Pages: 253101-1~5
  • DOI: 10.1063/1.5006830
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Lattice distortion and electronic structure of magnesium-doped nickel oxide epitaxial thin films (2017)
  • Author(s): Y. Chen, Osami Sakata, R. Yamauchi, A. Yang, L. S. R. Kumara, C. Song, N. Palina, M. Taguchi, T. Ina, Y. Katsuya, H. Daimon, A. Matsuda, and M. Yoshimoto
  • Journal Title: Physical Review B Volume: 95 Pages: 245301-1~10
  • DOI: 10.1103/physrevb.95.245301
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Hydrogen storage and stability properties of Pd-Pt solid-solution nanoparticles revealed via atomic and electronic structure (2017)
  • Author(s): L. S. R. Kumara, Osami Sakata, H. Kobayashi, C. Song, S. Kohara, T. Ina, T. Yoshimoto, S. Yoshioka, S. Matsumura, & H. Kitagawa
  • Journal Title: Scientific Report Volume: 7 Pages: 14606-1~11
  • DOI: 10.1038/s41598-017-14494-7
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Presentation] Information we obtained as to electronic states and atomic arrangements of functional nanoparticles using synchrotron-based x-ray techniques (2017)
  • Author(s): Osami Sakata
  • Organizer: OIST Mini Symposium "Nanoclusters in Action"
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Introduction of the NIMS beamline BL15XU at SPring-8 and our research activities (2017)
  • Author(s): Osami Sakata
  • Organizer: Open forum on “Photon and Advanced Materials Characterizations -Mehr Licht!”
  • Invited
• [Presentation] Pd-Pt 固溶体ナノ粒子の局所構造と電子構造 (2017)
  • Author(s): 坂田修身, L.S.R. Kumara, 宋哲昊, 小原真司, 吉本敏規, 吉岡聰, 松村 晶, 小林浩和, 北川宏
  • Organizer: 平成29年度 日本結晶学会年会
• [Presentation] Size effects on Rhodium nanoparticles related to hydrogen-storage ability (2017)
  • Author(s): Chulho Song, O. Sakata, L. S. R. Kumara, S. Hiroi, K. Kusada, H. Kobayashi, and H. Kitagawa
  • Organizer: EMN Summit 2017
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Stacking fault density and bond orientational order of fcc ruthenium nanoparticles (2017)
  • Author(s): Okkyun Seo, Osami Sakata, Jae Myung Kim, Satoshi Hiroi, Chulho Song, Loku Singgappulige Rosantha Kumara, Koji Ohara, Shun Dekura, Kohei Kusada, Hirokazu Kobayashi, and Hiroshi Kitagawa
  • Organizer: EMN Summit 2017
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Synchrotron X-ray characterization of MgxNi1-xO epitaxial thin films (2017)
  • Author(s): Y. Chen, O. Sakata, R. Yamauchi, A. Yang, L.S.R. Kumara, C. Song, N. Palina, M. Taguchi, T. Ina, Y. Katsuya, H. Daimon, A. Matsuda, and M. Yoshimoto
  • Organizer: EMN Summit 2017
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Electronic states and atomic arrangements of functional nanoparticles obtained from synchrotron-based x-ray characterization (2017)
  • Author(s): O. Sakata, L. S. R. Kumara, C. Song, Y. Chen, O. Seo, K. Kusada, H. Kobayashi, and H. Kitagawa
  • Organizer: EMN Summit 2017
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Pdナノ結晶中の固溶水素の電子状態 (2017)
  • Author(s): 出倉駿・小林浩和 ・池田龍一・前里光彦・Loku Singgappulige Rosantha Kumara・ 坂田修身・北川宏
  • Organizer: 第68回コロイドおよび界面化学討論会
• [Presentation] Synchrotron-based X-ray Characterization of Metal Nanoparticles and Epitaxial Thin Films (2017)
  • Author(s): Osami Sakata, Loku Singgappulige Rosantha Kumara, Chulho Song1, Natalia Palina, Chen Yanna
  • Organizer: ACCEL日英シンポジウム2017
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Remarks] 坂田修身｜研究者総覧SAMURAI
  • URL: https://samurai.nims.go.jp/profiles/sakata_osami
• [Remarks]
  • URL: http://www.researcherid.com/ProfileView.action?returnCode=ROUTER.Success&Init=Yes&SrcApp=CR&queryString=KG0UuZjN5Wn3gwA6mL71llxe9sFsVTX65J5BwEQHdW0%253D&SID=E4w5CCjkassEHJFMRvt