2017 Fiscal Year Annual Research Report
Realization of ultrafast and efficient nonlinear optical response due to complete resonance of optical and excitonic waves
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15K05133
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| Research Institution | The University of Shiga Prefecture |
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Principal Investigator |
一宮 正義 滋賀県立大学, 工学部, 准教授 (00397621)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | 超高速輻射緩和 / 励起子超放射 / ナノからバルクへのクロスオーバー領域 / 共鳴光カー応答 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、重心運動の閉じ込めによって波動性が顕現した励起子波と光波を長距離にわたって整合させることによる従来の常識を超えた高効率光学応答の実現を目指した。そのためには、励起子のコヒーレンス長がミクロンオーダーに至るほどの高品質半導体薄膜が必要なため、光と励起子の相互作用が強いことで知られるCuClに対してMBE法をベースとした成膜法の改善を行った。その結果、膜厚1μmに至るまで位相緩和定数が0.2 meVを下回る単結晶CuCl薄膜作製法を確立することに成功した。また、潮解性のあるCuClを空気中で安定して活用するためのキャップ層に最適な物質についても調べ、Si蒸着からの自然酸化を利用することによってCuCl薄膜の品質を維持できることも明らかにした。作製したCuCl薄膜及びZnO薄膜に対して縮退四光波混合による非線形スペクトルや励起子輻射緩和特性の測定を行ったが、複数の鋭いピーク及び輻射シフト示す特異な形状や100フェムト秒を下回る超高速応答を確認し、膜厚1μm程度までのいずれの試料においても各ピークの光子エネルギーや輻射緩和時間が光－励起子長距離結合に関する理論計算と一致していることを確認した。さらに、光カー効果の測定より求めたCuCl薄膜の非線形屈折率は、光と励起子の結合が強まる膜厚の試料においては高速カー媒質として良く利用される石英よりも４桁以上と桁違いに大きな光学非線形性を示すことに成功した。発光スペクトルにおいても、まず極低温で各励起子モードに対応する複数のピークを持つ特異な励起子発光を確認した。温度を上昇させるにつれて輻射緩和時間の長いモードから順に消滅していく結果も得られ、この振る舞いは理論計算結果と良く一致することも明らかになった。更に、ほとんどのモードが消滅する室温では10フェムト秒級の超高速モードが支配的になることを確認することに成功した。
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