2018 Fiscal Year Annual Research Report
Correlation between rattling of rare earth ion and the electronic state in cage-structured compounds
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15K05190
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| Research Institution | National Institute for Materials Science |
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Principal Investigator |
辻井 直人 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 機能性材料研究拠点, 主幹研究員 (90354365)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
山岡 人志 国立研究開発法人理化学研究所, 放射光科学研究センター, 専任研究員 (30239850)
櫻井 裕也 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 機能性材料研究拠点, 主任研究員 (60421400)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | 価数揺動 / 希土類化合物 / ラットリング / 格子 / 熱伝導 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
格子のランダムな熱振動と、希土類イオンの価数揺動の相関について研究を進めた。カゴ状構造をもつ希土類化合物R3Pd20X6 (X=Si, Ge)に関して、多結晶試料を作成し、磁化、電気抵抗、熱電能、熱伝導率などの物性測定を行い、電子状態を調べた。その結果、Ce3Pd20Si6では顕著な価数揺動的振る舞いが観測され、希土類サイトの4f電子が伝導電子と強く混成した状態にあることが示唆された。一方、Ce3Pd20Ge6においては、近藤温度が低い状態にあり、4f電子と伝導電子の混成強度は弱いと考えられる。これは格子体積の違いともコンシステントである。このような結果をふまえて、希土類イオンの熱振動のダイナミクスを調べるため、粉末中性子回折実験を行い、リートベルト解析によって原子の熱振動パラメータを精密化し、その温度依存性を調べた。その結果、La系とCe系での熱振動パラメータの振る舞いはほとんど違いが見られなかった。またSi系とGe系の比較では、Ge系のほうが大きな熱振動を示すことがわかった。これはカゴの大きさに依存するためと考えられる。一方、Si系のほうが強い価数揺動を示していることと関連して、伝導電子と4fの結合が強いことから、ラットリングが抑制された可能性もある。より詳しい研究が必要であるが、本結果は、ラットリングが電子相関とも関連があることを示す可能性があり興味深い。また、低温において価数揺動が熱伝導率を著しく抑制する効果も明瞭に観測された。
価数揺動と格子の結合に関連して、いくつかのYb-Cu化合物で、圧力によるYb価数の変化を放射光X線分光によって調べた。その結果、YbCu5, Yb2Cu9などで、圧力によってYb価数が減少するという極めて異常な現象を初めて発見した。いくつかの結果は論文で出版され、ひきつづき論文作成を行っている。
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