2015 Fiscal Year Research-status Report
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15K05193
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| Research Institution | Japan Atomic Energy Agency |
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Principal Investigator |
綿貫 徹 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 量子ビーム応用研究センター, 研究主幹 (30343932)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | 価数揺動 / 準結晶 / X線吸収分光 / 高圧 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
我々は、価数揺動準結晶という新奇な系の創出・探索を行ってきた。これまで、希土類元素のYbを含む準結晶合金において、2価と3価との中間価数状態のYbが準周期配列するという系を実現し、非フェルミ液体的振舞いなど特異な現象を見出してきた。本研究では、Yb系に比べて価数転移などの不連続的な現象がより期待できるEu系価数揺動準結晶および近似結晶（準結晶と局所構造は同一だが、周期構造を持つ物質）の創出・探索へと新たな展開を開始した。
初年度の本年度はAg-In-Eu近似結晶について、高圧力利用による価数揺動系創出を行った。Eu系合金においてEuは通常２価状態をとるが、加圧によりイオン半径のより小さい3価に向かって価数をシフトさせることができる。11万気圧まで加圧した結果、Eu価数は常圧の2価から2.1価へと変化し、Eu系準結晶・近似結晶として初めてとなる価数揺動系を実現させることができた。一方で、Eu系ではYb系よりも大きな圧力効果が期待されたが、圧力に対する価数変化率はCd-Yb準結晶とほぼ同等であり、予想よりも小さいものに留まった。
高圧下のEu価数評価は、大型放射光施設SPring-8において、Eu L3吸収端近傍のX線吸収分光測定により行った。これに先立って、Yb系対応であった測定環境をEu系でも可能とするように装置整備を行った。Eu系測定ではX線の吸収の影響が顕著となるため、加圧に用いるダイヤモンドアンビルセルには小型化したアンビルを使用し、アンビルでの吸収を抑えることにより十分な強度のスペクトルを得られるようにした。また、通常用いられる単結晶のアンビルでは、Eu L3吸収端近傍でブラッグ反射が起きやすく、精確な吸収データが得られない。ナノ多結晶ダイヤモンドを用いることにより、単結晶ブラッグ反射を回避し、高精度データを得られるようにした。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
ダイヤモンドアンビルセルの整備など、高圧下のEu L3吸収端近傍のX線吸収分光測定に関わる装置整備を着実に行った。高圧下におけるEu価数評価を実施可能とし、常圧と遜色のないスペクトルを得られるようにした。
整備した技術を実際にEu系近似結晶に適用し、Eu系準結晶・近似結晶では初となる価数揺動系の創出に成功した。圧力に対する価数の変化は期待よりも小さなものであったため、高圧下の低温実験にまでは至らなかったが、予定通りに価数の圧力依存性の決定はできYb系との比較を行うことができた。
成果発表は、招待講演２件（国際会議１件、国内学会１件）を行うなど着実に実施した。
価数の圧力効果が小さかったことや単相試料の合成に難航するなど予想通りではない部分があり、全くの予定通りには進まなかったが、基本的な目標は遂行できたため、総合的には順調に進展していると判断される。
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| Strategy for Future Research Activity |
次年度は、Ag-In-Eu近似結晶のEu価数の圧力依存性が小さかったことを受けて、まず価数の圧力効果の大きい系の探索を行う。Yb系では、常圧で価数揺動状態をとるものが、圧力効果も大きい傾向にあるので、Eu系でも常圧で価数揺動状態の系の探索を行う。候補は価数揺動系であるAu-Sn-Yb近似血相をEu置換したAu-Sn-Eu近似結晶である。Au-Sn-Eu近似結晶の単相試料育成を行う。Au-Sn-Eu近似結晶について、価数および構造の圧力依存性を明らかにするとともに価数転移の探索を行う。一方で、Eu系試料合成の経験を活かして新たなYb系価数揺動準結晶・近似結晶ができつつある。これらの価数評価を行い、新規Yb価数揺動系の探索も目標として加える。
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| Causes of Carryover |
今年度は消耗品のダイアモンドアンビルが当初予定よりも破損せずに利用することができた一方で、次年度の当初予算が消耗品購入にはやや不足の状況であり、次年度に利用することが必要であるため。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
消耗品のダイアモンドアンビルの購入のために使用する。
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