2015 Fiscal Year Research-status Report
複合極限環境下での高分解能Ｘ線分光によるウラン化合物の価数ゆらぎの可能性の検証
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15K05195
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| Research Institution | Japan Synchrotron Radiation Research Institute |
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Principal Investigator |
河村 直己 公益財団法人高輝度光科学研究センター, 利用研究促進部門, 副主幹研究員 (40393318)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | ウラン化合物 / 量子臨界現象 / 価数ゆらぎ |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究課題では，5f電子が生み出すエキゾチックな物性をミクロな観点から理解するために，複合極限環境（低温・強磁場・高圧）下でのウラン化合物のウラン価数をX線分光測定によって評価し，量子臨界現象との関連性が示唆されている価数ゆらぎの可能性を探索することを目的としている．
今年度は，以下に記す通り，主として2つの視点からウラン価数評価を目指した環境整備を行った．
１．ウラン価数評価のための共鳴X線発光分光測定用ハードウェアの整備：アナライザー結晶と検出器の導入を完了し，それらの性能評価を行った．また圧力下測定用の高圧セル（ダイヤモンド・アンビル・セル）の整備も完了しており，低温・高圧下でのＸ線分光測定は直ちに遂行可能な状態となっている．
２．Ｘ線分光法による電子状態パラメータを決定するための手法開発：ウラン化合物による測定の完了後，直ちに価数を含めた電子状態パラメータを決定することができるように，同じf電子系である希土類化合物（Ce，PrおよびYb化合物）に対する共鳴Ｘ線発光分光測定を行い，理論計算による実験結果の再現を試みた．理論計算は概ねよい精度で実験結果を再現しているが，価数評価の精度を向上させるためには，今後，さらに高い精度での一致が必要である．また，同時に共鳴Ｘ線発光分光による新たな可能性を見出すことにも成功した．本結果を用いることで，f電子数だけでなく電子間相互作用パラメータの導出が期待できるため，ミクロな観点からマクロ物性との関連性を議論するための有力なツールになり得る．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
ウラン化合物に対するＸ線分光測定は，SPring-8の利用研究課題が不採択であったため遂行が不可能であり，今年度はウラン価数の評価手法の確立は達成できていない．しかしながら，ウラン価数を評価するための高エネルギー分解能Ｘ線分光法を実現するためのアナライザー結晶と検出器の導入が完了しており，それらのスタディも完了している．したがって，平成28年度以降の課題採択後は直ちに研究が遂行可能な状態である．
一方で，Ｘ線分光法による電子状態パラメータを決定するためのスタディを実施した．Ce，PrおよびYb化合物を中心とした希土類化合物に対する共鳴Ｘ線発光分光に対して，新たな可能性を見出した．理論計算による実験結果の再現にも成功しており，価数といった4fや5f電子数だけでなく，電子間相互作用パラメータの導出が期待でき，物性との関連性を議論することができる．
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| Strategy for Future Research Activity |
本研究課題の目的を達成するためには，ウラン化合物に対するウラン価数の評価手法を確立することが必須である．したがって，SPring-8利用研究課題にて可能な限り多くの試料や試料環境下での測定を実施する必要がある．ただし，ウラン化合物は国際規制物資であり，Ｘ線分光測定の実施にも制約がかかるため，手法の確立に関わる基本的な開発などは，平成27年度と同様に希土類元素を中心に実施していく．
このような状況から，平成28年度以降については，以下の手順に従って研究を推進していく．
１．ウラン化合物に対する共鳴Ｘ線発光分光の実施とウラン価数評価の手法確立（2016A期のSPring-8利用研究課題は採択済）
２．電子状態パラメータ導出に向けたスペクトル計算手法の確立と標準化（理論グループとの共同研究を展開中）
３．低温・強磁場下での測定を可能とするウラン化合物密封容器の開発
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| Causes of Carryover |
請求金額には，SPring-8での利用研究課題の消耗品費実費負担費用を計上していたが，課題が不採択であったため，課題が遂行できず剰余金が発生した．
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
今年度の遅れを取り戻すために，予定よりも多くのウラン化合物に対する測定を実現するために，複数のSPring-8利用研究課題を申請する．また，多くの試料を高効率で測定するために，ウラン化合物を複数個設置できる密封容器や高圧セル，ならびに取付治具の開発を進める．
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