2017 Fiscal Year Annual Research Report
Systematic investigation of heterogeneous interfacial charge transfer using single-molecule spectroscopy
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15K05398
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| Research Institution | Rikkyo University |
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Principal Investigator |
三井 正明 立教大学, 理学部, 教授 (90333038)
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2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | 単一分子蛍光分光 / 四重極子色素 / 色素増感太陽電池 / 固体 / 変換効率 / 増感剤 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
これまでのエネルギー変換材料・デバイスにおける光電変換過程の研究のほとんどは、試料全体を評価する、いわゆるアンサンブル測定によって行われてきた。本研究では、エネルギー変換デバイスの一部分を切り出して単純化した系（例えば、高分子薄膜系や半導体電極系）から実デバイスに至る系までを対象とし、光電変換に関わる素過程を単一分子レベルで解明することを目的として研究を推進した。
その結果、「高分子膜中における光誘起電荷移動と電荷キャリア挙動の解明」では、高分子膜中において単一色素分子が示す蛍光ブリンキングの光子積算時間依存性を考慮した統計解析を実行することにより、この系の光誘起電荷移動ダイナミクスの全容を初めて明らかにした。「酸化チタン上における色素の光誘起界面電荷移動の解明」では、色素と酸化チタンの間の電子移動により酸化チタンへ注入された電子は、べき乗則に従うランダム拡散を起こし、最終的に酸化色素とAlberyモデルに従う電荷再結合を起こすことを明らかにした。これまでの研究では、電子拡散と電荷再結合過程のどちらか一方だけを考慮した理論モデルで実験結果が解釈されてきたが、本研究では、両過程が競合・連動して起こっていることをシミュレーションにより示した。「四重極子色素の発光特性に対する環境効果の解明」では、四重極子色素は溶液中やゴム状態などのソフトな環境下においては、励起状態で構造緩和を起こして蛍光を発するが、剛性が高い環境下においては、様々なねじれ構造が生じ、それらの構造緩和が抑制されることで固体環境特有の発光を示すことを明らかにした。「スターバースト有機色素を用いた色素増感太陽電池の創製と特性評価」では、太陽電池デバイスの変換効率の支配要因を実験および理論計算を通じて詳細に明らかにした。
以上の研究成果を、現在投稿中のものも含め、全てを査読付き国際学術誌で報告した。
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