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2015 Fiscal Year Research-status Report

高電子移動ナノカーボン界面の創製

Research Project

Project/Area Number 15K05465
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

保田 諭  北海道大学, 理学(系)研究科(研究院), 准教授 (90400639)

Project Period (FY) 2015-04-01 – 2018-03-31
Keywords酸素還元 / カーボンナノチューブ / グラフェン
Outline of Annual Research Achievements

貴金属を用いない燃料電池用酸素還元触媒を創製するために、高電気伝導性のカーボンナノチューブ(CNT)表面に酸素還元活性サイトを被覆し、チューブから活性サイトへの高効率な電子移動パスを実現した低過電圧酸素還元ナノチューブ触媒の創製を試みた。高効率な電子移動パスを形成することで、従来課題となっていた酸素還元反応速度の向上が期待され、過電圧の低減による高活性化が期待される。
具体的には、酸素還元活性なドープ元素を含む前駆体分子をカーボンナノチューブ(CNT)表面上に吸着させ加熱によってグラファイト化、酸素還元活性なドープ構造を有する鉄-窒素-ナノグラフェン(Fe-N-ナノグラフェン)被膜CNT触媒の作製の検証を行った。前駆体分子にはCNTとの強い相互作用をする鉄フタロシアニン分子(FePc)を用いた。まず初めにCNT分散液を作製し、FePcを混合することでFePc被覆CNT複合体を容易に作製可能であることを示した。得られた複合体を不活性ガス雰囲気下で900℃加熱することでFePc分子がグラファイト化し、Fe-N-ナノグラフェンがCNT表面上に被覆されることを透過型電子顕微鏡で明らかにした。このFe-N-ナノグラフェンの量や被覆率は、混合するFePc量を制御することで制御可能であり、Fe-N-ナノグラフェンを単原子層で緻密にCNT表面上に構築したFe-N-ナノグラフェン/CNT触媒の作製に成功した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

当初の狙い通り、カーボンナノチューブと強く相互作用をする前駆体分子をチューブと混合して加熱することで、目標としているFe-N-ナノグラフェン担持カーボンナノチューブ触媒を容易に作製できることが明らかとした。また、得られた試料の酸素還元活性能を評価した結果、これまでに報告されているカーボンナノチューブ触媒の中でもっとも高活性であることが示された。

Strategy for Future Research Activity

触媒調合法や焼成プロセス等を改良し、より高活性な酸素還元ナノチューブ触媒を開発していく。さらには、非白金系触媒で課題となっている耐久性についても評価を進め、実触媒として機能性に関する基礎的知見を得ることも進める。

Causes of Carryover

昨年度における研究が予想以上に順調に進み、予定していた予算をすべて使用する必要性をなくなったため。

Expenditure Plan for Carryover Budget

今年度の研究計画である、さらなる高活性化および高耐久化触媒の開発に予算を使用し、研究計画を早期に達成、もしくはそれ以上の成果を得るために有効利用する予定である。

  • Research Products

    (43 results)

All 2016 2015

All Journal Article (5 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 5 results,  Acknowledgement Compliant: 2 results,  Open Access: 1 results) Presentation (37 results) (of which Int'l Joint Research: 9 results,  Invited: 1 results) Book (1 results)

  • [Journal Article] Iron-Nitrogen-Doped Vertically Aligned Carbon Nanotube Electrocatalyst for the Oxygen Reduction Reaction2016

    • Author(s)
      Satoshi Yasuda, Atom Furuya, Yosuke Uchibori, John Kim and Kei Murakoshi
    • Journal Title

      Advanved Functional Materials

      Volume: 26 Pages: 738-744

    • DOI

      10.1002/adfm.201503613

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Single-Site Surface-Enhanced Raman Scattering beyond Spectroscopy2016

    • Author(s)
      Mai Takase, Satoshi Yasuda and Kei Murakoshi
    • Journal Title

      Frontiers of Physics

      Volume: 11 Pages: 117803

    • DOI

      10.1007/s11467-015-0490-0

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Plasmonic Enhancement of Photoenergy Conversion in Visible Light Region Using PbS Quantum Dots Coupled with Au Nanoparticles2015

    • Author(s)
      Xiaowei Li, Kentaro Suzuki, Takahiro Toda, Satoshi Yasuda and Kei Murakoshi
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 119 Pages: 22092-22101

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.5b04693

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Electrochemical Potential Stabilization of Reconstructed Au(111) Structure by Monolayer Coverage with Graphene2015

    • Author(s)
      Satoshi Yasuda, Ryota Kumagai, Koji Nakashima and Kei Murakoshi
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      Volume: 6 Pages: 3403-3409

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.5b01488

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Selective Synthesis of Graphitic Carbon and Polyacetylene by Electrochemical Reduction of Halogenated Carbons in Ionic Liquid at Room Temperature2015

    • Author(s)
      John Kim, Ahmed Shawky, Satoshi Yasuda and Kei Murakoshi
    • Journal Title

      Electrochimica Acta

      Volume: 176 Pages: 66-72

    • DOI

      10.1016/j.electacta.2015.06.144

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Presentation] 電解重合反応を利用したプラズモニック光電変換電極における反応活性サイトの可視化2016

    • Author(s)
      南本大穂, 戸田貴大, 二嶋 諒, 李 笑イ, 保田 諭, 村越 敬
    • Organizer
      電気化学会第83回大会
    • Place of Presentation
      大阪大学(大阪府・吹田市)
    • Year and Date
      2016-03-31
  • [Presentation] プラズモン光増強電場による単一単層カーボンナノチューブの局所光化学反応2016

    • Author(s)
      保田 諭, 吉井孝拓, 千足昇平, 丸山茂夫, 村越 敬
    • Organizer
      電気化学会第83回大会
    • Place of Presentation
      大阪大学(大阪府・吹田市)
    • Year and Date
      2016-03-29
  • [Presentation] 電気化学手法を用いた金ナノ二量体構造の精密制御2016

    • Author(s)
      南本大穂, 及川隼平, 大貫温順, 保田 諭, 村越 敬
    • Organizer
      電気化学会第83回大会
    • Place of Presentation
      大阪大学(大阪府・吹田市)
    • Year and Date
      2016-03-29
  • [Presentation] 鉄配位窒素ドープグラフェンの酸素還元能評価2016

    • Author(s)
      内堀揚介, 金 制憲, 保田 諭, 村越 敬
    • Organizer
      日本化学会 第96春季年会
    • Place of Presentation
      同志社大学(京都府・京田辺市)
    • Year and Date
      2016-03-26
  • [Presentation] 表面構造観察によるグラフェン/Au(111)電極のプロトン透過能評価2016

    • Author(s)
      中島浩司, 熊谷諒太, 保田 諭, 村越 敬
    • Organizer
      日本化学会 第96春季年会
    • Place of Presentation
      同志社大学(京都府・京田辺市)
    • Year and Date
      2016-03-26
  • [Presentation] 次ナノ金属構造を有するプラズモニック光電変換電極の作製2016

    • Author(s)
      安田健介, 戸田貴大, 李 笑イ, 南本大穂, 保田 諭, 村越 敬
    • Organizer
      日本化学会 第96春季年会
    • Place of Presentation
      同志社大学(京都府・京田辺市)
    • Year and Date
      2016-03-26
  • [Presentation] 電気化学的手法による単層グラフェン/Au(111)の物性評価2016

    • Author(s)
      保田 諭, 熊谷諒太, 中島浩司, 村越 敬
    • Organizer
      第63回応用物理学会春季学術講演会
    • Place of Presentation
      東京工業大学(東京都・目黒区)
    • Year and Date
      2016-03-19 – 2016-03-22
  • [Presentation] Evaluation of Proton Permeability of Monolayer Graphene Grown on Au(111) Electrode2016

    • Author(s)
      Koji Nakashima, Ryota Kumagai, Satoshi Yasuda and Kei Murakoshi
    • Organizer
      第50回フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
    • Place of Presentation
      東京大学(東京都・文京区)
    • Year and Date
      2016-02-20 – 2016-02-22
  • [Presentation] グラフェン/Au(111)電極におけるプロトン透過能評価2016

    • Author(s)
      中島浩司, 熊谷諒太, 保田 諭, 村越 敬
    • Organizer
      化学系学協会北海道支部2016年冬季研究発表会
    • Place of Presentation
      北海道大学(北海道・札幌市)
    • Year and Date
      2016-01-20
  • [Presentation] uナノ粒子積層構造による酸化チタン電極の可視光電変換能制御2016

    • Author(s)
      安田健介, 戸田貴大, 李 笑イ, 南本大穂, 保田 諭, 村越 敬
    • Organizer
      化学系学協会北海道支部2016年冬季研究発表会
    • Place of Presentation
      北海道大学(北海道・札幌市)
    • Year and Date
      2016-01-20
  • [Presentation] Fe-N-C触媒被覆カーボンナノチューブ電極の酸素還元能2016

    • Author(s)
      内堀揚介, 金 制憲, 保田 諭, 村越 敬
    • Organizer
      化学系学協会北海道支部2016年冬季研究発表会
    • Place of Presentation
      北海道大学(北海道・札幌市)
    • Year and Date
      2016-01-19
  • [Presentation] Characteristic Intermediates at Plasmon-induced Water Oxidation Processes2015

    • Author(s)
      Kentaro Suzuki, Satoshi Yasuda and Kei Murakoshi
    • Organizer
      The 2015 International Chemical Congress of Pacific Basin Society
    • Place of Presentation
      Hawaii(USA)
    • Year and Date
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Surface-Enhanced Raman Scattering from Size-Controlled PbS Quantum Dots at Gap of Au Nanodimer2015

    • Author(s)
      Xiaowei Li, Kentaro Suzuki, Takahiro Yoshii, Satoshi Yasud and Kei Murakoshi
    • Organizer
      The 2015 International Chemical Congress of Pacific Basin Society
    • Place of Presentation
      Hawaii(USA)
    • Year and Date
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Plasmon Excitation of Size-controlled PbS Quantum Dots on Au/TiO2 Electrode for Effective Photocurrent Generation at Visible Wavelength Region2015

    • Author(s)
      Xiaowei Li, Kentaro Suzuki, Takahiro Toda, Satoshi Yasuda, Kei Murakoshi
    • Organizer
      The 2015 International Chemical Congress of Pacific Basin Society
    • Place of Presentation
      Hawaii(USA)
    • Year and Date
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 化学気相蒸着法によるAu(111)上へのMoS2合成およびin-situ電気化学ラマン分光評価2015

    • Author(s)
      髙橋諒丞, 熊谷諒太, 保田 諭, 村越 敬
    • Organizer
      第35回表面科学学術講演会
    • Place of Presentation
      つくば国際会議場(茨城県・つくば市)
    • Year and Date
      2015-12-01 – 2015-12-03
  • [Presentation] Au単結晶表面におけるMoS2単原子層合成と電気化学物性評価2015

    • Author(s)
      髙橋諒丞, 保田 諭, 村越 敬
    • Organizer
      第5回CSJ化学フェスタ
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀(東京都・江戸川区)
    • Year and Date
      2015-10-13 – 2015-10-15
  • [Presentation] Optical Force Applied to Molecules at Nanogap of Metal Nanodimer2015

    • Author(s)
      Yumi Wakisaka, Mai Takase, Hiro Minamimoto, Satoshi Yasuda and Kei Murakoshi
    • Organizer
      66th Annual Meeting of the International Society of Electrochemistry
    • Place of Presentation
      Taipei(Taiwan)
    • Year and Date
      2015-10-04 – 2015-10-09
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 金属ナノ構造における水素発生過程のin-situ電気化学表面増強ラマン散乱観測2015

    • Author(s)
      南本大穂, 保田 諭, 村越 敬
    • Organizer
      第9回分子科学討論会
    • Place of Presentation
      東京工業大学(東京都・目黒区)
    • Year and Date
      2015-09-16 – 2015-09-19
  • [Presentation] Fe-N-ナノグラフェン修飾カーボンナノチューブ触媒の合成と酸素還元能評価2015

    • Author(s)
      保田 諭, 古谷アトム, 内堀揚介, 村越 敬
    • Organizer
      第76回応用物理学会秋季学術講演会
    • Place of Presentation
      名古屋国際会議場(愛知県・名古屋市)
    • Year and Date
      2015-09-13 – 2015-09-15
  • [Presentation] グラフェン被覆Au電極の電気化学特性評価2015

    • Author(s)
      保田 諭, 熊谷諒太, 中島浩司, 村越 敬
    • Organizer
      2015年電気化学秋季大会
    • Place of Presentation
      埼玉工業大学(埼玉県・深谷市)
    • Year and Date
      2015-09-11 – 2015-09-12
  • [Presentation] “電気化学in-situ表面増強ラマン散乱による電極表面での水素発生過程の観測2015

    • Author(s)
      南本大穂, 保田 諭, 村越 敬
    • Organizer
      2015年電気化学秋季大会
    • Place of Presentation
      埼玉工業大学(埼玉県・深谷市)
    • Year and Date
      2015-09-11 – 2015-09-12
  • [Presentation] 高性能プラズモニック光電変換系構築を目指した金属ナノ構造/半導体界面における正孔消費過程の評価2015

    • Author(s)
      南本大穂, 戸田貴大, 二嶋 諒, 鈴木健太郎, 保田 諭, 村越 敬
    • Organizer
      2015年電気化学秋季大会
    • Place of Presentation
      埼玉工業大学(埼玉県・深谷市)
    • Year and Date
      2015-09-11 – 2015-09-12
  • [Presentation] 固液界面の水素発生分子プロセスのin-situ表面増強ラマン散乱観測2015

    • Author(s)
      南本大穂, 保田 諭, 村越 敬
    • Organizer
      2015年光化学討論会
    • Place of Presentation
      大阪市立大学(大阪府・大阪市)
    • Year and Date
      2015-09-09 – 2015-09-11
  • [Presentation] Auナノハイブリッド構造による酸化チタン単結晶の光電変換能制御2015

    • Author(s)
      安田健介, 戸田貴大, 李笑イ, 南本大穂, 保田 諭, 村越
    • Organizer
      2015年光化学討論会
    • Place of Presentation
      大阪市立大学(大阪府・大阪市)
    • Year and Date
      2015-09-09 – 2015-09-11
  • [Presentation] Activity and Durabirity Evaluation of Fuel Cell Cathode non Precious Metals Catalyst Using Carbon Nanotube2015

    • Author(s)
      Yosuke Uchibori, Atom Furuya, Satoshi Yasuda and Kei Murakoshi
    • Organizer
      第49回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
    • Place of Presentation
      北九州国際会議場(福岡県・北九州市)
    • Year and Date
      2015-09-07 – 2015-09-09
  • [Presentation] In-situ Electrochemical Raman Spectroscopic Studies of MoS2 grown on Au(111)2015

    • Author(s)
      Ryosuke Takahashi, Ryota Kumagai, Satoshi Yasuda and Kei Murakoshi
    • Organizer
      第49回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
    • Place of Presentation
      北九州国際会議場(福岡県・北九州市)
    • Year and Date
      2015-09-07 – 2015-09-09
  • [Presentation] Evaluation of Electrochemical Characteristic of Graphene/Au(111) Electrode2015

    • Author(s)
      Koji Nakashima, Ryota Kumagai, Satoshi Yasuda and Kei Murakoshi
    • Organizer
      第49回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
    • Place of Presentation
      北九州国際会議場(福岡県・北九州市)
    • Year and Date
      2015-09-07 – 2015-09-09
  • [Presentation] Iron-Nitrogen-Doped Nanographene Coated Carbon Nanotubes as Oxygen Reduction Reaction Catalyst2015

    • Author(s)
      Satoshi Yasuda, Atom Furuya, Jeheon Kim, Yosuke Uchibori and Kei Murakoshi
    • Organizer
      The 16th International Conference on the Science and Application of Nanotubes
    • Place of Presentation
      名古屋大学(愛知県・名古屋市)
    • Year and Date
      2015-06-29 – 2015-07-03
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Optical Force Applied to Molecules at the Gap of Metal Nanodimer2015

    • Author(s)
      Kei Murakoshi, Yumi Wakisaka, Mai Takase, Kentaro Suzuki, Satoshi Yasuda, Syoji Ito, Hiroshi Miyasaka, Tatsuya Shoji and Yasuyuki Tsuboi
    • Organizer
      27th International Conference on Photochemistry
    • Place of Presentation
      Jeju(Korea)
    • Year and Date
      2015-06-28 – 2015-07-03
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 化学気相蒸着法を用いたMoS2合成の基板依存性2015

    • Author(s)
      髙橋諒丞, 保田 諭, 村越 敬
    • Organizer
      第31回ライラックセミナー・第21回若手研究者交流会・産官学フォーラム講演会合同大会
    • Place of Presentation
      おたる自然の村おこばち山荘(北海道・小樽市)
    • Year and Date
      2015-06-27
  • [Presentation] In-situ Surface-enhanced Raman scattering observation of size-controlled PbS quantum dots2015

    • Author(s)
      李 笑イ, 吉井孝拓, 南本大穂, 保田 諭, 村越 敬
    • Organizer
      第31回ライラックセミナー・第21回若手研究者交流会・産官学フォーラム講演会合同大会
    • Place of Presentation
      おたる自然の村おこばち山荘(北海道・小樽市)
    • Year and Date
      2015-06-27
  • [Presentation] Oxygen reduction reaction activity of pyrolyzed N-dope carbon nanotube2015

    • Author(s)
      金制憲, 保田 諭, 村越 敬
    • Organizer
      第31回ライラックセミナー・第21回若手研究者交流会・産官学フォーラム講演会合同大会
    • Place of Presentation
      おたる自然の村おこばち山荘(北海道・小樽市)
    • Year and Date
      2015-06-27
  • [Presentation] Carbon Nanotube Electrocatalyst for Oxygen Reduction Reation2015

    • Author(s)
      Satoshi Yasuda and Kei Murakoshi
    • Organizer
      the Collaborative Conference on 3D and Materials Research
    • Place of Presentation
      Busan(South Korea)
    • Year and Date
      2015-06-15 – 2015-06-19
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] In-situ Raman Observation of Reaction Intermediates at Plasmon-Induced Water Oxidation Processes2015

    • Author(s)
      Kentaro Suzuki, Satoshi Yasuda and Kei Murakoshi
    • Organizer
      227th ECS Meeting
    • Place of Presentation
      Chicago(USA)
    • Year and Date
      2015-05-24 – 2015-05-28
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 表面増強ラマン分光法を用いた分子の光トラッピング挙動の観測2015

    • Author(s)
      脇坂優美, 鈴木健太郎, 高瀬 舞, 保田 諭, 村越 敬
    • Organizer
      ナノ学会第13回大会
    • Place of Presentation
      東北大学(宮城県・仙台市)
    • Year and Date
      2015-05-11 – 2015-05-13
  • [Presentation] プラズモン‐分子励起子からなる強結合系の顕微散乱像観察2015

    • Author(s)
      木村夏実, 大貫温順, 保田 諭, 村越 敬
    • Organizer
      ナノ学会第13回大会
    • Place of Presentation
      東北大学(宮城県・仙台市)
    • Year and Date
      2015-05-11 – 2015-05-13
  • [Presentation] Possibility of Molecule Trapping in Localized Surface Plasmon Field at Room Temperature2015

    • Author(s)
      Kei Murakoshi, Yumi Wakisaka, Kentaro Suzuki, Satoshi Yasuda and Mai Takase
    • Organizer
      The 2nd OPTICAL MANIPULATION CONFERENCE
    • Place of Presentation
      パシフィコ横浜(神奈川県・横浜市)
    • Year and Date
      2015-04-22 – 2015-04-24
    • Int'l Joint Research
  • [Book] Handbook of Carbon Nano Materials2015

    • Author(s)
      Satoshi Yasuda and Kei Murakoshi
    • Total Pages
      38
    • Publisher
      WORLD SCIENTIFIC

URL: 

Published: 2017-01-06  

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