2017 Fiscal Year Annual Research Report
Development of synthesis strategies for controlling the biocompatibility of polymeric materials
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15K05512
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| Research Institution | Kyushu University |
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Principal Investigator |
小林 慎吾 九州大学, 先導物質化学研究所, 特任准教授 (70625110)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | 開環メタセシス重合 / 血液適合性材料 / regio選択的重合 / 定序性高分子 / Grubbs触媒 / 精密重合 / バイオマテリアル |
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| Outline of Annual Research Achievements |
高分子バイオマテリアルが発現する生体適合性の制御を達成するためには、一次構造が厳密に制御された合成高分子材料を用い、1)高分子構造とその材料表面物性、2)材料表面物性とその水和構造、3)水和構造と吸着タンパク質の変性、4)吸着タンパク質の変性と細胞挙動、について、段階的かつ総合的に解明していくことが不可欠である。本研究課題では、高い血液適合性を発現するポリ(2-メトキシエチルアクリレート)(PMEA)と類似の側鎖官能基と、特に高い親水性を示すヒドロキシル基に着目し、側鎖官能基の構造と側鎖-側鎖間の炭素数や、官能基の導入様式を変更することによる血液適合性の変化について検討を行った。
PMEAと類似の側鎖を導入した高分子については、ポリエチレン主鎖の１炭素～８炭素おき（３、６炭素を除く）に側鎖を導入した高分子の合成経路を確立し、目的とする高分子を得ることに成功した。
水酸基を側鎖に導入した高分子については、cis-シクロオクテン誘導体に対する水酸基の導入位置、導入数、導入様式を変更することで、水酸基間の炭素数が制御された合計5種類の新規高分子の合成に成功した。導入した官能基の密度や運動性が向上すると、高分子が発現する親水性もまた向上する傾向を示した。
含水高分子の水和構造をDSC測定により解析した結果、高分子の一次構造制御を通じて中間水と呼ばれる特殊な水和構造の発現量を制御することができ、中間水量の増大に伴って血漿タンパク質の変性度が軽微になっていることを確認した。ヒト血小板粘着試験により合成した高分子の血液適合性を評価した結果、中間水量の増大、タンパク質変性の低減に伴って、血小板粘着数が減少し、発現する血液適合性を制御可能であることを確認した。
本研究の成果の一部については、学会合計40件(国際学会10件)、論文2件の対外発表を行った。
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