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2016 Fiscal Year Research-status Report

折りたたみ構造を有しない低分子量ポリヒドロキシ酪酸による結晶構造と水素結合の研究

Research Project

Project/Area Number 15K05629
Research InstitutionKobe University

Principal Investigator

佐藤 春実  神戸大学, 人間発達環境学研究科, 准教授 (10288558)

Project Period (FY) 2015-04-01 – 2018-03-31
Keywords水素結合 / ラメラ構造 / 折りたたみ構造 / 分子量依存性
Outline of Annual Research Achievements

本研究では分子量の小さいポリヒドロキシブタン酸(PHB)を用いて、テラヘルツ分光測定、ラマン分光測定、赤外分光測定、および時間分解小角広角X線散乱(SAXS/WAXD)同時測定を行うことで、折りたたみ構造の有無による高分子の結晶構造形成過程の違いを明らかにすることを目的としている。
28年度は、27年度に得られた結果をもとに、分子量依存性についても結晶構造形成過程の違いや、分子鎖間に働くC-H・・・O=C水素結合の強さの違いについて検討した。水素結合の強さに関しては、どの分子量のPHBにおいてもほぼ同じであり、結晶構造にも違いは確認できなかった。しかしながら、結晶構造形成過程においては、この弱い水素結合の形成が結晶構造を安定化させる働きをするのか、分子鎖の整列させる駆動力になるのかが、PHBの分子量が2000-3000を境に異なることが示された。この分子量2000-3000の値は、ちょうどPHBの分子鎖の長さが、PHBがラメラ構造を形成したときのラメラ厚に相当するものである。つまり、PHBが結晶構造を形成する際に、分子鎖の折りたたみの有無によって弱い水素結合の役割が異なるのである。このことは、分子鎖が短く、結晶構造において折りたたみ構造を形成しない場合は、分子鎖が配向することで結晶構造を形成しており、分子鎖間の水素結合がこの分子鎖を結びつけて安定化させているのである。そして、折りたたみ構造を有しない場合はラメラ構造が合体成長をすることが示された。また、折りたたみ構造を形成する場合には、まず水素結合が形成され、それが結晶ラメラの構造形成へと繋がっていくことが示された。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

当該年度に実施した研究の成果について、交付申請書に記載した「研究の目的」および「研究実施計画」と照らし合わせると、量子化学計算については、まだ十分な結果は出ていないものの、テラヘルツ分光法や赤外分光法などによる結果は当初の研究計画以上の成果をあげており、全体として、おおむね順調に進展しているといえる。

Strategy for Future Research Activity

本研究課題の今後の推進方策については、現在までの研究計画がおおむね順調に進展していることから、交付申請書に記載した通り進めていく。

  • Research Products

    (25 results)

All 2017 2016

All Journal Article (6 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Peer Reviewed: 6 results) Presentation (19 results) (of which Int'l Joint Research: 8 results,  Invited: 3 results)

  • [Journal Article] Low-Frequency Vibrational Modes of Poly(glycolic acid) and Thermal Expansion of Crystal Lattice Assigned On the Basis of DFT-Spectral Simulation Aided with a Fragment Method2017

    • Author(s)
      Yamamoto Shigeki、Miyada Mai、Sato Harumi、Hoshina Hiromichi、Ozaki Yukihiro
    • Journal Title

      J. Phys. Chem. B

      Volume: 121 Pages: 1128~1138

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.6b11304

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Distribution of polymorphic crystals in the ring-banded spherulites of poly(butylene adipate)studied using high-resolution raman imaging2017

    • Author(s)
      Mengfan Wang, Sanpon Vantasin, Jinping Wang, Harumi Sato, Jianming Zhang and Yukihiro Ozaki
    • Journal Title

      Macromolecules

      Volume: 印刷中 Pages: 印刷中

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] The Born - Oppenheimer Molecular Simulations of Infrared Spectra of Crystalline Poly-(R)-3-hydroxybutyrate with Analysis of Weak C-H…O=C Hydrogen Bonds2017

    • Author(s)
      M.Z.Brela, M.Boczar, M.J.Wojcik, H.Sato, H.Hoshina and Y.Ozaki
    • Journal Title

      Chem.Phys.Lett.

      Volume: 678 Pages: 112-118

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Terahertz imaging of the distribution of crystallinity and crystalline orientation in a poly (ε-caprolactone) film2017

    • Author(s)
      Chihiro Funaki,Takuya Toyouchi, Hiromichi Hoshina, Yukihiro Ozaki, Harumi Sato
    • Journal Title

      Applied Spectroscopy

      Volume: 印刷中 Pages: 印刷中

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Higher- Order Structure Formation of a Poly(3-hydroxybutyrate) Film during Solvent Evaporation2016

    • Author(s)
      Mengfan Wang, Khasanah, Harumi Sato, Isao Takahashi, Jianming Zhang, YukihiroOzaki,
    • Journal Title

      RSC Adv.

      Volume: 6 Pages: 95021-95031

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Evolution of Intermediate and Highly Ordered Crystalline States under Spatial Confinement in Poly(3-hydroxybutyrate) Ultrathin Films2016

    • Author(s)
      Khasanah, Kummetha Raghunatha Reddy, Shigesaburo Ogawa, Harumi Sato, Isao Takahashi, Yukihiro Ozaki
    • Journal Title

      Macromolecules

      Volume: 49 Pages: 4202-4210

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Presentation] 9.Higher-Order Structure of Biodegradable Polyesters Studied byTerahertz Spectroscopy2017

    • Author(s)
      Harumi Sato
    • Organizer
      Molecular Photoscience Research Center International Symposium" Recent Advances in Terahertz Molecular Science "
    • Place of Presentation
      瀧川記念会館 神戸大学
    • Year and Date
      2017-03-10 – 2017-03-10
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Effect of Additives on the Crystallization Behavior of Poly(3-hydroxybutyrate-co-3-hydroxyhexanoate) Studied by Infrared Spectroscopy2016

    • Author(s)
      Shuhei Suzuki, Hitoshi Sashiwa, Harumi Sato
    • Organizer
      Japan-Taiwan Medical Spectroscopy International Symposium
    • Place of Presentation
      Awaji Yumebutai International Conference Center
    • Year and Date
      2016-12-04 – 2016-12-07
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Molecular Weight Dependence of the Formation of Weak Hydrogen Bonding in Poly(3-hydroxybutyrate)2016

    • Author(s)
      Harumi Sato
    • Organizer
      Japan-Taiwan Medical Spectroscopy International Symposium
    • Place of Presentation
      Awaji Yumebutai International Conference Center
    • Year and Date
      2016-12-04 – 2016-12-07
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Higher-Order Structure of the Biodegradable Polymer Studied by Terahertz Spectroscopy2016

    • Author(s)
      Harumi Sato
    • Organizer
      Japan-Taiwan Medical Spectroscopy International Symposium
    • Place of Presentation
      Awaji Yumebutai International Conference Center
    • Year and Date
      2016-12-04 – 2016-12-07
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Thermal denaturation of Collagen studied by ATR-IR, low frequency Raman and THz spectroscopy2016

    • Author(s)
      Tomoki Nagahama, Harumi Sato
    • Organizer
      Japan-Taiwan Medical Spectroscopy International Symposium
    • Place of Presentation
      Awaji Yumebutai International Conference Center
    • Year and Date
      2016-12-04 – 2016-12-07
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Stretch-induced crystalline phase transition of poly(butylene succinate) studied by polarized terahertz spectroscopy2016

    • Author(s)
      Seika Tatsuoka, Yukihiro Ozaki , Hiromichi Hoshina, Harumi Sato
    • Organizer
      Japan-Taiwan Medical Spectroscopy International Symposium
    • Place of Presentation
      Awaji Yumebutai International Conference Center
    • Year and Date
      2016-12-04 – 2016-12-07
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] テラヘルツ分光法を用いたポリグリコール酸の結晶構造形成過程2016

    • Author(s)
      佐藤春実, 西村文太, 豊内拓哉, 関谷一剛, 保科宏道, 尾崎幸洋
    • Organizer
      テラヘルツ科学の最先端Ⅲ
    • Place of Presentation
      三国観光ホテル
    • Year and Date
      2016-11-23 – 2016-11-25
  • [Presentation] THz領域におけるポリブチレンサクシネートの延伸誘起結晶相転移2016

    • Author(s)
      辰岡星佳, 保科宏道, 尾崎幸洋, 佐藤春実
    • Organizer
      テラヘルツ科学の最先端Ⅲ
    • Place of Presentation
      三国観光ホテル
    • Year and Date
      2016-11-23 – 2016-11-25
  • [Presentation] 低波数ラマンを用いたポリエチレングリコールの高次構造の変化と分子量依存性2016

    • Author(s)
      姫野禎史, 佐藤春実
    • Organizer
      テラヘルツ科学の最先端Ⅲ
    • Place of Presentation
      三国観光ホテル
    • Year and Date
      2016-11-23 – 2016-11-25
  • [Presentation] ラマン・テラヘルツ分光法を用いたステレオコンプレックス型ポリ乳酸の構造変化に関する研究2016

    • Author(s)
      中村萌, 佐藤春実, 保科宏道, 尾崎幸洋
    • Organizer
      テラヘルツ科学の最先端Ⅲ
    • Place of Presentation
      三国観光ホテル
    • Year and Date
      2016-11-23 – 2016-11-25
  • [Presentation] テラヘルツ分光法によるポリ(ε-カプロラックトン)の結晶構造における相互作用の解明2016

    • Author(s)
      豊内拓哉, 佐藤春実, 保科宏道
    • Organizer
      第65回高分子討論会
    • Place of Presentation
      神奈川大学
    • Year and Date
      2016-09-14 – 2016-09-16
  • [Presentation] THz and low-frequency Raman Spectroscopy of polymers2016

    • Author(s)
      Harumi Sato
    • Organizer
      ESOPS20
    • Place of Presentation
      ドレスデン
    • Year and Date
      2016-09-11 – 2016-09-14
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Effect of additives on the crystallization behavior of poly(hydroxybutyrate-co-hydroxyhexanoate)2016

    • Author(s)
      Syuhei Sizuki, Hitoshi Sashiwa, Harumi Sato
    • Organizer
      ESOPS20
    • Place of Presentation
      ドレスデン
    • Year and Date
      2016-09-11 – 2016-09-14
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] ポリヒドロキシブタン酸共重合体の核剤添加による結晶化挙動2016

    • Author(s)
      鈴木修平, 佐藤春実, 指輪仁之
    • Organizer
      第62回高分子研究発表会
    • Place of Presentation
      兵庫県民会館
    • Year and Date
      2016-07-15 – 2016-07-15
  • [Presentation] The evolution of intermediate and highly-ordered crystalline states under spatial confinement in poly(3-hydroxybutyrate) ultrathin films2016

    • Author(s)
      Khasanah, Kummetha Raghunatha Reddy, Shigesaburo Ogawa, Isao Takahashi, Harumi Sato, Yukihiro Ozaki
    • Organizer
      第65回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      神戸国際会議場
    • Year and Date
      2016-05-25 – 2016-05-27
  • [Presentation] ポリヒドロキシブタン酸共重合体の結晶化挙動に及ぼす添加剤の影響2016

    • Author(s)
      鈴木修平, 佐藤春実, 指輪 仁之
    • Organizer
      第65回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      神戸国際会議場
    • Year and Date
      2016-05-25 – 2016-05-27
  • [Presentation] 振動分光法および小角/広角X線散乱法による低分子量ポリヒドロキシブタン酸の結晶構造形成過程の研究2016

    • Author(s)
      門屋直人, 宮井智也, 佐藤春実
    • Organizer
      第65回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      神戸国際会議場
    • Year and Date
      2016-05-25 – 2016-05-27
  • [Presentation] ラマン・テラヘルツ分光を用いたポリ乳酸およびステレオコンプレックス型ポリ乳酸の分子間相互作用と結晶構造形成過程の研究2016

    • Author(s)
      中村萌, 佐藤春実, 山本茂樹, 保科宏道, 尾崎幸洋
    • Organizer
      第65回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      神戸国際会議場
    • Year and Date
      2016-05-25 – 2016-05-27
  • [Presentation] 量子力学計算によるポリグリコール酸の低波数振動の帰属2016

    • Author(s)
      山本茂樹, 宮田真衣, 佐藤春実, 保科宏道, 尾崎幸洋
    • Organizer
      日本分光学会年次講演会
    • Place of Presentation
      大阪大学
    • Year and Date
      2016-05-24 – 2016-05-26

URL: 

Published: 2018-01-16  

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