2015 Fiscal Year Research-status Report
水で伸縮特性を制御するDNAシートの作製とその機能化
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15K05633
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| Research Institution | Kyushu University |
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Principal Investigator |
松野 寿生 九州大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (50376696)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | グリーンポリマー / 固体フィルム / 力学特性 / 分子鎖凝集構造 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、デオキシリボ核酸(DNA)を用い、水環境下で機能する高伸縮性シートを開発する。本年度は、DNAシートの引張特性の拡張を目的に、種々のDNAシート作製法、および、作製した膜の力学特性および分子鎖凝集構造について検討した。
試料として鮭または鰊精巣由来DNAを用いた。架橋剤として2,5-ヘキサンジオンを用い還元的アミノ化反応によりDNAに分子間架橋を施した。固体シートは、溶媒キャスト法に基づき作製した。シートを飽和水蒸気下、所定時間静置することで含水させた。力学特性は、熱重量分析および引張試験に基づき評価した。
架橋反応条件の最適化を行い、338 K、1 hで最も効率良く架橋が進行することがわかった。架橋点の確認は、原子間力顕微鏡を用いた単分子観察に基づき行った。未架橋部分ではDNAはB型コンフォメーションを取るのに対し、架橋点近傍では、二重らせんが崩れていることを明らかにした。
含水率30wt%の架橋DNA固体シートの引張強さは、未架橋シートのそれと比較しわずかに向上するのに対し、ヤング率および破断ひずみは同程度であった。一方、含水率が40 wt%以上になると、架橋により引張特性に顕著な違いが現れ、架橋DNAシートでは、引張強さおよびヤング率が向上し破断ひずみは低下した。広角X線回折に基づく構造解析の結果、高含水率のDNAシートは、分子鎖が延伸配向することでゴム状高分子様に振舞うが、架橋を施すことで、それが抑制されることがわかった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
架橋による引張特性の拡張は達成したが、シート中の水分量の制御は、同手法により著しくは改善されなかった。また、合成高分子とのブレンド膜の作製は、異種高分子間の相溶性に課題があり、分子量特性の改善が必要であることを見出している。一方、イオン液体を用いたDNAシート中の水分量制御を別途、検討したところ、大幅に改善できることを見出した。イオン液体含有DNAシートの引張特性は、イオン液体の含量に応じて、延性からゴム様の挙動を示すことを新たに見出した。これらについては長時間の水分保持が可能でるため、動的粘弾性による分子鎖熱運動性に関する詳細な検討ができることが明らかになった。以上の結果から、DNAシートの水分率保持の向上に関し、初期目標を達成しており、進捗として概ね順調と考える。
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| Strategy for Future Research Activity |
これまでの結果を踏まえ、今後は、DNAシートに含有させる化合物として、種々のイオン液体を検討し、その力学特性を評価し、これらを分子鎖凝集構造および熱運動性の観点から考察する。また、DNAシートの機能化モデルとして、 バイオスキャホールドへの展開を進める。高伸縮・保水性を生かし、形状（伸縮）可変な生分解性薬剤担持シートとしての機能を評価する。DNAはその分子構造から種々の化合物と多様な様式で相互作用できる。また、生分解性を示すことから、DNAシートを患部に貼付後、薬剤の放出、薬理効果を示した後、生体内から消失させるという一連のプロセスに適用できる可能性がある。任意の伸長度におけるDNAシートの薬剤担持および放出能を、色素化合物をモデルに用いて評価する。利点として、高保水性であることから脂溶性薬剤のみならず水溶性薬剤の保持・放出も期待できる。
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