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2016 Fiscal Year Research-status Report

二酸化炭素の高速転換反応プロセス構築のための触媒表面種のダイナミクス解析

Research Project

Project/Area Number 15K06567
Research InstitutionKobe University

Principal Investigator

西山 覚  神戸大学, 工学研究科, 教授 (00156126)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 市橋 祐一  神戸大学, 工学研究科, 准教授 (20362759)
谷屋 啓太  神戸大学, 工学研究科, 助教 (30632822)
Project Period (FY) 2015-04-01 – 2018-03-31
Keywordsメタン / 二酸化炭素 / ドライリフォーミング / 水素製造 / 二酸化炭素削減 / ニッケル触媒 / 活性劣化 / 電子顕微鏡観察
Outline of Annual Research Achievements

平成27年度に引き続きAl2O3担持Ni触媒を用いてメタンのドライリフォーミング反応における炭素質蓄積による劣化挙動を検討した.
昨年度の検討で,担持Ni触媒上に生成する炭素質には,800 Kで酸素により燃焼除去される炭素質と900 K以上の高温にしないと除去されない炭素質の2種類が存在し,後者の炭素質が増大すると触媒が劣化することがわかっている.触媒上には,反応雰囲気下で劣化を引き起こす炭素質と,そうでないものが生成することがわかった.平成28年度では,その2種類の炭素質の具体的な違いを,走査電子顕微鏡観察および高分解能透過電子顕微鏡観察を組み合わせることで,詳細に検討した.
メタンのドライリフォーミング反応において,長時間反応後劣化した触媒上の炭素質は,昇温酸化実験(Temperature Programmed Oxidation of Used Catalyst)で酸化反応性の異なる2種の炭素質が存在することを確認した.その触媒の走査電子顕微鏡像を観察すると,表面上にフィラメント状の炭素質が多量に存在することがわかった.800 Kまで昇温酸化した後に,再度観察すると,表面上に炭素質が残存しているにも関わらずフィラメント状炭素質が完全に消失していることがわかった.このことは,活性劣化をもたらす炭素質がフィラメント状炭素ではなく,明確な構造を持たない,いわゆるアモルファス状炭素質であることを示唆する.フィラメント状炭素質を高分解能透過電子顕微鏡を用いて調べたところ,フィラメント状炭素質は,その構造が多層状炭素ナノチューブ(Multi-Walled Carbon NanoTube: MWCNT)であることが確認された.このナノチューブは,反応条件下でCO2と容易に反応するため,本反応の中間体であることが強く示唆された.

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

電子顕微鏡観察を用いて,当初目標としていた2種類の炭素質の構造上での差異について明らかにすることができた.さらに,劣化を引き起こす炭素質が,一般的に言われているフィラメント状炭素質(ウィスカー状炭素)ではなく,従来は反応性に富むと考えられていたアモルファス炭素であることを明らかにした.活性劣化を制御する上で極めて重要な知見が得られたと判断できる.

Strategy for Future Research Activity

高分解能透過電子顕微鏡を引き続き行い.炭素質の構造についての詳細検討を行なう.更に加えて,炭素質の生成しやすい部位,構造などの触媒上の局所的な特徴についても検討したい.あわせて,反応条件を変え2種類の炭素質の生成挙動の違いを検討し,それらの生成メカニズムについても踏み込んで検討する.可能であれば,動力学的検討も実施したい.

  • Research Products

    (10 results)

All 2017 2016

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 3 results) Presentation (7 results) (of which Int'l Joint Research: 7 results)

  • [Journal Article] Mechanistic study of reaction mechanism on ammonia photodecomposition over Ni/TiO2 photocatalysts2017

    • Author(s)
      Arisa Utsunomiya, Atsushi Okemoto, Yukihiro Nishino, Kensuke Kitagawa, Hisayoshi Kobayashi, Keita Taniya, Yuichi Ichihashi, Satoru Nishiyama
    • Journal Title

      Applied Catalysis B: Environmental

      Volume: 206 Pages: 378-383

    • DOI

      10.1016/j.apcatb.2017.01.045

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Selective catalytic oxidation of benzene over Cu/Ti/HZSM-5 under low oxygen pressure for one step synthesis of phenol2016

    • Author(s)
      Atushi Okemoto, Yo-hei Tsukano, Arisa Utsunomiya, Keita Taniya, Yuichi Ichihashi, Satoru Nishiyama
    • Journal Title

      Journal of Molecular Catalysis A: Chemical

      Volume: 411 Pages: 372-376

    • DOI

      http://doi.org/10.1016/j.molcata.2015.11.007

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Application of picene thin-film semiconductor as a photocatalyst for photocatalytic hydrogen formation from water2016

    • Author(s)
      Atushi Okemoto, Kensuke Kishishita, Sho Maeda, Shin Gohda, Masahiro Misaki, Yasuko Koshiba, Kenji Ishida, Takafumi Horie, Keita Taniya, Yuichi Ichihashi, Satoru Nishiyama
    • Journal Title

      Applied Catalysis B: Environmental

      Volume: 192 Pages: 88-92

    • DOI

      http://doi.org/10.1016/j.apcatb.2016.03.028

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Process Intensification by Mechanistic Study of Heterogeneous Catalysis - WGSR over Cu-ZnO-Al2O3 Catalysts -2016

    • Author(s)
      Keita Taniya, Ryo Fujita, Yasuhiro Horie, Atsushi Okemoto, Takafumi Horie, Yuichi Ichihashi, and Satoru Nishiyama
    • Organizer
      International Workshop on Process Intensification 2016
    • Place of Presentation
      Manchester, United Kingdom
    • Year and Date
      2016-09-29 – 2016-09-30
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Photocatalytic Water Decomposition over Organic Semiconductor Thin film2016

    • Author(s)
      Yumika Kudo, Atsushi Okemoto, Kensuke Kishishita, Sho Maeda, Takafumi Horie, Keita Taniya, Yuichi Ichihashi, Satoru Nishiyama
    • Organizer
      9th International Conference on Environmental Catalysts
    • Place of Presentation
      Newcastle, Australia
    • Year and Date
      2016-07-10 – 2016-07-13
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Role of Al3+ in β-zeolites for Baeyer-Villiger oxidation of cyclic ketones by using H2O2 as an environment-frendlly oxidation2016

    • Author(s)
      Keita Taniya, Ryota Mori, Atsushi Okemoto, Takafumi Horie, Yuichi Ichihashi, Satoru Nishiyama,
    • Organizer
      9th International Conference on Environmental Catalysts
    • Place of Presentation
      Newcastle, Australia
    • Year and Date
      2016-07-10 – 2016-07-13
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Formation process of the precursor of Cu-ZnO-Al2O3 catalysts for water gas shift reaction2016

    • Author(s)
      Yasuhiro Horie, Naoki Furumoto, Ryo Fujita, Atsushi Okemoto, Keita Taniya, Yuichi Ichihashi, Satoru Nishiyama
    • Organizer
      9th International Conference on Environmental Catalysts
    • Place of Presentation
      Newcastle, Australia
    • Year and Date
      2016-07-10 – 2016-07-13
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Theoretical Study on Reaction Mechanism of Benzene Oxidation by Using Vanadium Complex Catalysts2016

    • Author(s)
      Atsushi Okemoto, Arisa Utsunomiya, Keita Taniya, Yuichi Ichihashi, Satoru Nishiyama
    • Organizer
      International Symposium on Nanostructured Photocatalysts and Catalysts
    • Place of Presentation
      Osaka, Japan
    • Year and Date
      2016-04-08 – 2016-04-10
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Dynamic Behavior of Precursor Formation during Preparation of Cu-ZnO-Al2O3 Catalysts for Water Gas Shift Reaction2016

    • Author(s)
      Yasuhiro Horie, Naoki Furumoto, Ryo Fujita, Atsushi Okemoto, Keita Taniya, Yuichi Ichihashi, Satoru Nishiyama
    • Organizer
      International Symposium on Nanostructured Photocatalysts and Catalysts
    • Place of Presentation
      Osaka, Japan
    • Year and Date
      2016-04-08 – 2016-04-10
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] The Study of Reaction Mechanism for Benzene Oxidation over Cu/HZSM-5 Catalysts2016

    • Author(s)
      Yuichi Ichihashi, Atsushi Okemoto, Syun Watanabe, Keita Taniya, Satoru Nishiyama
    • Organizer
      International Symposium on Nanostructured Photocatalysts and Catalysts
    • Place of Presentation
      Osaka, Japan
    • Year and Date
      2016-04-08 – 2016-04-10
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2018-01-16  

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