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2016 Fiscal Year Research-status Report

溶融フッ化物を用いた燃料デブリ混合物処理

Research Project

Project/Area Number 15K06665
Research InstitutionTokyo City University

Principal Investigator

松浦 治明  東京都市大学, 工学部, 准教授 (70262326)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 佐藤 修彰  東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (70154078)
Project Period (FY) 2015-04-01 – 2018-03-31
Keywords燃料デブリ / フッ化 / 溶融塩電解 / ウラン / ジルコニウム
Outline of Annual Research Achievements

本年度はウラン-ジルコニウム混合物のHFフッ化について、特にジルコニウムの多い組成の混合物に着目し、熱分析装置を用いてそのフッ化挙動を明らかにした。さらに、実プロセスへの適用をにらんで、前処理として還元処理、酸化処理をそれぞれ施したものについて、さらに評価を行った。その結果、ウランとジルコニウムが2:8の組成のものは酸化雰囲気・還元雰囲気処理の混合物ともに特異的にフッ化速度の遅いことが明らかとなり、ウランを選択的にフッ化させるためには、基本還元処理を行って固溶を解きフッ化させた方が効率的であるが、その組成については前処理工程でのフッ化条件の更なる検討が必要であることが明らかとなった。
一方、本年度はさらに次の工程である選択溶解について基礎的な検討に着手し、酸化ジルコニウム-フッ化ジルコニウム混合物を溶融フッ化物と一定時間共存させ、その溶解性について、固化後の試料から上部、下部よりサンプリングし、蛍光X線分析によるジルコニウムの存在量を調査することで評価した。酸化ジルコニウムの割合が増加するに従って塩の上部に移行するジルコニウムは減少したが、酸化物単独であっても比較的多量のジルコニウムが上部にも移行することが明らかとなり、また広域X線吸収微細構造による調査では、そのジルコニウムは酸化ジルコニウム単体とは若干異なる構造を有するものに変化していることがわかった。
また、溶融塩電解プロセスについては、フッ化物浴の電気化学測定を行う準備段階として、既に経験の豊富な塩化物浴中心の検討を行い、酸化物共存下でのジルコニウムの電気化学を、フッ化物を徐々に添加していきながら行った。酸化物共存下では電気化学的に2価のジルコニウムが安定に存在するが、ジルコニウム金属への還元電位は、フッ化物添加に応じた卑への遷移がそれほど起こらず、フッ化物添加によって酸化物の共存が電解に有利に働くことが見出された。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

昨年度は専らフッ化プロセスに特化した取り組みのみであり、共同研究者の施設(東北大学)にての試験結果が主であったが、本年度は実験室の整備も済み、フッ化のみならず、溶融塩溶解、溶融塩電解に関するプロセスの検討に着手できた。なかでも、蛍光X線分析によりバルク量のジルコニウム濃度を評価できるようにしたこと、さらに、ジルコニウムの電気化学測定においても、既往研究と充分比較することのできるサイクリックボルタモグラムを得ることができるようになったことが大きい。従来東北大において蓄積してきたフッ化に関する情報をより詳細に組成について調査することで、固溶とフッ化の関係を明らかにし、プロセスデザインにまで踏み込むことができるようになった。

Strategy for Future Research Activity

フッ化に関しては、以前東北大学においていくらか手掛けた数百グラムオーダーのバルク量フッ化の結果を、系統的に実施した熱重量測定の結果とすり合わせ、燃料デブリの出来方と組成に応じたフッ化条件の提案を行うとともに、実際そのプロセスに準じた条件によりフッ化を行い、それに見合う結果が得られるかどうか確認する。またジルコニウムの金属や各種鉄の化合物の共存状態がどのようにそのプロセスのデザインに影響するかについて予測する。
選択溶解については、ジルコニウムの溶解性についてさらに熱分析装置を用いて調査を行うとともに、一部フッ化されたウランの試料の場合の溶解性を評価する実験に東北大学において着手する。その方法としては、熱重量分析によりその溶解による熱量変化を、ポット試験後の固化塩をICPによりウランの定量を行いその溶解度を、さらに粉末X線回折により溶解後のウランの結晶状態を評価することで複合的に解析する。
溶融塩電解については、塩化物浴ベースにフッ化物を添加した場合の電気化学を調査するとともに、ジルコニウムについてはフッ化物浴ベースの電気化学測定にも着手する。ウランを用いる試験は京都大学の研究者に協力を仰ぎ進めていく。

Causes of Carryover

本年度はおおむね計画通り予算を執行したが、予定より安価に物品を調達出来た結果、残額が生じ繰り越した。

Expenditure Plan for Carryover Budget

年度始め直ぐに必要な消耗品等を購入することに充当する予定である。

  • Research Products

    (6 results)

All 2017 2016

All Journal Article (1 results) (of which Open Access: 1 results,  Acknowledgement Compliant: 1 results) Presentation (5 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results)

  • [Journal Article] Fluorination Behavior of Uranium-Zirconium Mixture by Hydrogen Fluoride2016

    • Author(s)
      Takahiro Ono, Nobuaki Sato, Atsushi Nezu, Takafumi Uchiyama, Haruaki Matsuura
    • Journal Title

      ECS Transactions

      Volume: 75 Pages: 87-93

    • DOI

      10.1149/07515.0087ecst

    • Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] 燃料デブリ処理のためのウラン-ジルコニウム酸化物の相関係とフッ化水素によるフッ化挙動2017

    • Author(s)
      大野 貴裕,内山 孝文,根津 篤, 佐藤 修彰,松浦 治明
    • Organizer
      日本原子力学会春の年会
    • Place of Presentation
      東海大学湘南キャンパス(神奈川県)
    • Year and Date
      2017-03-27 – 2017-03-29
  • [Presentation] 酸化物が共存したフッ化ジルコニウムのフッ化物溶融塩への溶解挙動2017

    • Author(s)
      佐藤忠義、内山孝文、松浦治明
    • Organizer
      日本原子力学会関東・甲越支部学生研究発表会
    • Place of Presentation
      芝浦工業大学豊洲キャンパス(東京都)
    • Year and Date
      2017-03-10 – 2017-03-10
  • [Presentation] LiCl-KCl共晶溶融塩中における酸化物共存下でのジルコニウムの電気化学的挙動2016

    • Author(s)
      江森達也、岡田往子、松浦治明、内山孝文、井﨑恭子
    • Organizer
      溶融塩化学討論会
    • Place of Presentation
      新潟大学駅南キャンパスときめいと(新潟県)
    • Year and Date
      2016-11-24 – 2016-11-25
  • [Presentation] Fluorination Behavior of Uranium-Zirconium Mixture by Hydrogen Fluoride2016

    • Author(s)
      Takahiro Ono, Nobuaki Sato, Atsushi Nezu, Takafumi Uchiyama, Haruaki Matsuura
    • Organizer
      PRiME2016
    • Place of Presentation
      ホノルル(アメリカ合衆国)
    • Year and Date
      2016-10-02 – 2016-10-07
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] フッ化水素によるウラン-ジルコニウム混合試料のフッ化挙動2016

    • Author(s)
      大野 貴裕,佐藤 修彰,根津 篤, 内山 孝文, 松浦 治明
    • Organizer
      日本原子力学会秋の大会
    • Place of Presentation
      久留米シティプラザ(福岡県)
    • Year and Date
      2016-09-07 – 2016-09-09

URL: 

Published: 2018-01-16  

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