2016 Fiscal Year Annual Research Report
Molecular dynamics of DNA strand breaks induced by tritium transmutation
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15K13614
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
河野 裕彦 東北大学, 理学研究科, 教授 (70178226)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
木野 康志 東北大学, 理学研究科, 准教授 (00272005)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | 密度汎関数強束縛法 / 反応動力学 / 原子分割エネルギー / DNA鎖切断 / 塩基脱離 / ヒドロキシルラジカル / 水素引き抜き / トリチウム壊変 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
トリチウム壊変が引き起こすDNAの鎖切断過程を探索するため，密度汎関数法の精度に近いながらも高速計算が可能な密度汎関数強束縛 （DFTB）法に基づいた反応動力学シミュレーション（DFTB/MD）を行った。とくに，水素結合や電荷揺らぎをより正確に記述するDFTB3を用いた。鎖切断機構の解析には，電荷の変化を定量化するマリケン電荷と各原子のエネルギーの変化を定量化する原子分割エネルギーを使った。トリチウムがβ壊変後Heとして脱離すると，電荷再配置の後，実質的にトリチウムが引き抜かれたDNAは中性となって，ラジカル的な性質を持つ。この条件下でシミュレーションを行ったところ，糖の3'C あるいは5'Cにトリチウムがある場合には，隣接するリン酸基のP-O結合が切断することがわかった（4'Cの場合には，鎖切断は起こらなかった）。この反応は１本鎖切断で終わっており，修復が困難な2本鎖切断に至る可能性は極めて低いことがわかった。また，この反応の電荷やエネルギーの交換は隣接する糖とリン酸基の間で閉じた局在的なものであった。DNAの２本鎖を架橋する塩基にトリチウムがある場合も調べたが，塩基脱離は起こるが鎖切断にまでは至らなかった。
また，トリチウムのβ壊変後に生成するHeカチオンを含むDNA分子の電子状態のエネルギー（基底電子状態より40 eV程度高い）とHeカチオンの反跳エネルギーが周囲の熱に変換されることを想定して，熱によるDNA鎖切断のDFTB/MDシミュレーションも行った。その結果，熱は1500 Kに達するような高熱でも，1本の鎖しか切断せず，2本鎖同時切断の原因になることはないという結論に達した。
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[Journal Article] Ultrafast Dynamics of a Nucleobase Analogue Illuminated by a Short Intense X-ray Free Electron Laser Pulse2016
Author(s)
K. Nagaya, K. Motomura, E. Kukk, H. Fukuzawa, S. Wada, T. Tachibana, Y. Ito, S. Mondal, T. Sakai, K. Matsunami, R. Koga, S. Ohmura, Y. Takahashi, M. Kanno, A. Rudenko, C. Nicolas, X.-J. Liu, Y. Zhang, J. Chen, M. Anand, Y. H. Jiang, D.-E. Kim, K. Tono, M. Yabashi, H. Kono, C. Miron, M. Yao, and K. Ueda
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Journal Title
Phys. Rev. X
Volume: 6
Pages: 021035 1-9
DOI
Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Femtosecond Charge and Molecular Dynamics of I-containing organic molecules Induced by Intense X-Ray Free-Electron Laser Pulses2016
Author(s)
K.Nagaya, K.Motomura, E.Kukk, Y.Takahashi, K.Yamazaki, S.Ohmura, H.Fukuzawa, S.Wada, S.Mondal, T.Tachibana, Y.Ito, R.Koga, T.Sakai, K.Matsunami, K.Nakamura, M.Kanno, A.Rudenko, C.Nicolas, X-J.Liu, C.Miron, Y.Zhang, Y.Jiang, J.Chen, M.Anand, D.E.Kim, K.Tono, M.Yabashi, M.Yao, H.Kono, K.Ueda
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Journal Title
Faraday Discussions
Volume: 194
Pages: 537-562
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Presentation] Femtosecond Charge and Molecular Dynamics of I-containing organic molecules Induced by Intense X-Ray Free-Electron Laser Pulses2016
Author(s)
K.Ueda, K.Nagaya, K.Motomura, E.Kukk, Y.Takahashi, K.Yamazaki, S.Ohmura, H.Fukuzawa, S.Wada, S.Mondal, T.Tachibana, Y.Ito, R.Koga, T.Sakai, K.Matsunami, K.Nakamura, M.Kanno, A.Rudenko, C.Nicolas, X.-J.Liu, C.Miron, Y.Zhang, Y.Jiang, J.Chen, M.Anand, D.E.Kim, K.Tono, M.Yabashi, M.Yao, H.Kono
Organizer
Ultrafast Imaging of Photochemical Dynamics: Faraday Discussion
Place of Presentation
Edinburgh, United Kingdom
Year and Date
2016-09-01 – 2016-09-01
Int'l Joint Research / Invited
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