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2016 Fiscal Year Annual Research Report

Construction of metallo-catalysts with high reactivitites based on characters of selenoamino acid

Research Project

Project/Area Number 15K13660
Research InstitutionNara Institute of Science and Technology

Principal Investigator

松尾 貴史  奈良先端科学技術大学院大学, 物質創成科学研究科, 准教授 (50432521)

Project Period (FY) 2015-04-01 – 2017-03-31
Keywords合成化学 / 酵素反応 / ヘテロ元素
Outline of Annual Research Achievements

セレン配位遷移金属錯体は水素活性化などの有用な触媒活性を示すことが知られている。そこで、本研究では、コンパクトな構造で高難度な反応を触媒する生体金属触媒として、セレン-遷移金属錯体を活性中心に有する新規生体触媒を構築をめざすものである。28年度は、ホストタンパク質の熱安定性制御因子と構築した遷移金属錯体の反応性との相関関係について、27年度で得られた初歩的知見を基に、サブチリシンカールスバーグのSer221をセレノシステインに変換した「セレノサブチリシン」と、比較対照としてシステインに変換した「チオールサブチリシン」を用いて、遷移金属イオンサイトから離れたところに位置するカルシウムイオンの結合状態に対する遷移金属錯体の反応性を各種分光学的手法によって検証した。カルシウムイオンの結合状態は、2つのカルシウムイオン結合サイトの結合力の差によって制御できることが分かった。また、カルシウムイオン結合状況によって、セレノシステインおよびシステインに配位した銅2価錯体の酸化還元挙動も変化することが紫外可視吸収スペクトルおよび電子スピン共鳴スペクトルによって明らかとなった。カルシウムイオンが2個および1個結合している場合、銅2価錯体は、定量的に調製でき、ホストタンパク質の熱安定性および剛直な主鎖の構造的要因が重要であることが示された。さらに、セレノサブチリシンにおいて、還元剤存在下でケトンのアルコールへの変換が加速されることが観測された。

  • Research Products

    (5 results)

All 2016 Other

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results) Presentation (3 results) (of which Invited: 1 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Effects of Heme Electronic Structure and Distal Polar Interaction on Functional and Vibrational Properties of Myoglobin2016

    • Author(s)
      Yuki Kanai, Ryu Nishimura, Kotaro Nishiyama, Tomokazu Shibata, Sachiko Yanagisawa, Takashi Ogura, Takashi Matsuo, Shun Hirota, Saburo Neya, Akihiro Suzuki, Yasuhiko Yamamoto
    • Journal Title

      Inorg. Chem.

      Volume: 55 Pages: 1613-1622

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.5b02520

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Experimental investigation on correlation between the reactivities of transition metal ions in protein core and the global protein flexibility2016

    • Author(s)
      akashi Matsuo, Takamasa Kono, Katsuya Gonda, Masaya Ishida, Shun Hirota
    • Organizer
      錯体化学会第66回討論会
    • Place of Presentation
      福岡大学(福岡県福岡市)
    • Year and Date
      2016-09-10 – 2016-09-20
  • [Presentation] チオールサブチリシンをモデルタンパク質としたタンパク質に結合した金属イオンの性質と分子全体の構造柔軟性との相関関係の実験的検証2016

    • Author(s)
      松尾 貴史、石田 昌也、河野 尊匡、権田 勝也、廣田 俊
    • Organizer
      第43回生体分子科学討論会
    • Place of Presentation
      名古屋大学(愛知県名古屋市)
    • Year and Date
      2016-06-24 – 2016-06-25
  • [Presentation] 素材タンパク質の構造的特徴に基づく生体触媒の創成および反応性制御2016

    • Author(s)
      松尾貴史
    • Organizer
      第16回日本蛋白質科学会年会
    • Place of Presentation
      福岡国際会議場(福岡県福岡市)
    • Year and Date
      2016-06-07 – 2016-06-09
    • Invited
  • [Remarks] 松尾貴史 ホームページ

    • URL

      http://mswebs.naist.jp/LABs/hirota/tmatsuo/matsuo_jpn.html

URL: 

Published: 2018-01-16  

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