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2015 Fiscal Year Research-status Report

単一分子の熱電性能の計測と熱電変換素子の開発

Research Project

Project/Area Number 15K13673
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

夛田 博一  大阪大学, 基礎工学研究科, 教授 (40216974)

Project Period (FY) 2015-04-01 – 2017-03-31
Keywordsナノコンタクト / 分子エレクトロニクス / 熱電変換
Outline of Annual Research Achievements

電極と分子の接合によって生じる電子構造を制御することにより,高効率の熱電変換素子を作製することを目標とする。ゼーベック係数は,フェルミ準位における状態密度の微分係数に比例する。これは,電極と分子の軌道の混成によって生じる界面電子状態が重要であることを意味するが,バルク材料の計測では,材料の特性が界面の特性を打ち消してしまう。そこで,界面の効果が顕著に現れる 金属―分子-金属システムを研究対象とし,ゼーベック係数,電気伝導度,熱伝導度の系統的な考察を行う。
平成27年度は、単一分子のゼーベック係数を安定的に計測する技術を確立し、フラーレンや三脚型アンカー分子について計測を行った。走査トンネル顕微鏡を用い、探針と基板の間に温度差を与え、発生する起電力を温度差の関数としてプロットすることによりその傾きよりゼーベック係数を算出した。探針ー分子ー基板に流れる電流を確認した後、一旦、回路を遮断し、探針ー基板間の電圧を計測する。再度、電流を計測し変化がないことを確認する。本計測を自動で行う測定システムを構築した。
フラーレンC82、ガドリニウムおよびセリウムを内包したC82のの計測では、金属を内包した分子の方が、ゼーベック係数が大きくなることを見出した。パワーファクターは、これまで報告されている単一分子の中でも最も大きい値となり、熱伝導度も小さいことが理論予測されており、熱電素子としては、金属を内包させる方が有利であることを確認した。
三脚型分子では、アンカー部分の種類によりゼーベック係数の符合が変化することを見出した。チオフェンをアンカーとする分子は正のゼーベック係数、ピリジンをアンカーとする分子は負のゼーベック係数を与え、電極との接合界面が熱電性能において極めて重要であることを確認した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

熱起電力の測定方法を確立し、安定に計測できることを示した。フラーレンをはじめとするいくつかの分子で測定を行い、予測通り、電極と分子の接合様式が熱電性能に極めて重要な役割を持つことを確認するなど、順調に進展している。

Strategy for Future Research Activity

平成28年度は、分子のバンドル化による実用素子の作製指針の導出を行う。
単一分子の架橋構造は,基本物性の計測対象として興味深いが,応用には直結しにくい。そこで,分子をバンドル化してナノホール内に挿入して,熱電特性を計測する。分子間の相互作用は,軌道の広がりをもたらし,ゼーベック係数の低下を招く。そのため,分子を絶縁性部位で被覆し,個々の分子の個性を維持したままバンドル化を行う。図1に示した分子ワイヤーは,導電性ワイヤー部を絶縁性のアルキル鎖で被覆した構造となっており,実際,分子同士の接触の影響が回避されている。
ナノホールは,下部電極上に,SiO2 あるいは Al2O3 絶縁薄膜を作製し,電子ビームリソグラフィー技術を用いて直径数十 nm の細孔を加工する。分子を挿入した後,上部より導電性高分子または低融点合金(InGaSn など)でキャッピングを行い外部に電圧を取り出す。

Causes of Carryover

極低温下での実験を計画していたが、室温中での実験で発展する内容いが見出されたため、低温での実験を平成28年度に実施することとした。そのための寒剤費用を平成28年に使用することとした。

Expenditure Plan for Carryover Budget

液体ヘリウムおよび液体窒素利用料として、平成28年度に使用する。

  • Research Products

    (7 results)

All 2016 2015 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Presentation (5 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results) Remarks (1 results)

  • [Int'l Joint Research] Seoul National University(韓国)

    • Country Name
      KOREA (REP. OF KOREA)
    • Counterpart Institution
      Seoul National University
  • [Presentation] Thermoelectric properties of pyridine and thiophene-based tripodal anchor units molecular junctions2016

    • Author(s)
      See Kei Lee, Yutaka Ie, Kazunari Tanaka, Aya Tashiro, Henrique Rosa Testai, Ryo Yamada, Yoshio Aso, Hirokazu Tada
    • Organizer
      International Workshop on Molecular Architectonics
    • Place of Presentation
      Shiretoko (Hokkaido, Shari)
    • Year and Date
      2016-08-03 – 2016-08-06
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Thermoelectric properties of single molecules2016

    • Author(s)
      Hirokazu Tada
    • Organizer
      Workshop on Computational Nano-Materials Design and Realization for Energy-Saving and Energy-Creation Materials
    • Place of Presentation
      Osaka University (Osaka, Toyonaka)
    • Year and Date
      2016-03-25 – 2016-03-26
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 熱起電力測定による単分子接合の電子状態の解明2016

    • Author(s)
      山田 亮・Lee Seekei・田中 彰治・夛田 博一
    • Organizer
      日本化学会第96春季年会
    • Place of Presentation
      同志社大学京田辺キャンパス(京都府・京田辺市)
    • Year and Date
      2016-03-24 – 2016-03-27
  • [Presentation] Probing spinterface in single molecular junctions by thermoelectric measurements2015

    • Author(s)
      Ryo Yamada, See Lee, Tatsuhiko Ohto, Hirokazu Tada
    • Organizer
      Pacifichem 2015
    • Place of Presentation
      Honolulu (USA)
    • Year and Date
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 三脚アンカー分子による単分子接合の伝導キャリア制御2015

    • Author(s)
      Lee See Kei, 家 裕隆, 田中一成, 田代彩, Testai, Henrique Rosa, 山田 亮, 安蘇 芳雄, 夛田 博一
    • Organizer
      表面・界面スペクトロスコピー2015
    • Place of Presentation
      国立女性教育会館(埼玉県・比企郡)
    • Year and Date
      2015-11-27 – 2015-11-28
  • [Remarks] Tada Laboratory

    • URL

      http://molectronics.jp/en/

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Published: 2017-01-06   Modified: 2022-02-07  

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