2016 Fiscal Year Annual Research Report
Low temperature production of light olefins form naphtha using aluminoferrisilicate catalyst
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15K14210
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
多湖 輝興 東京工業大学, 物質理工学院, 教授 (20304743)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
藤墳 大裕 東京工業大学, 物質理工学院, 助教 (90757105)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | 触媒・化学プロセス / 反応工学 / 石油化学 / ゼオライト / アルミノフェリシリケート |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では，固体酸触媒の活性点となるアルミニウム原子に加えて，酸化触媒の活性点となる鉄原子をゼオライト骨格に導入したアルミノフェリシリケート触媒を開発する．研究目的は，各種アルミノフェリシリケート型ゼオライトの合成，および部分酸化とクラッキングによる，低温反応条件での低級オレフィンとBTX合成を可能とする媒反応場の創製である．
先ず，Si源にテトエトキシシラン，Al源としてアルミニウムイソプロポキシドを用い，構造規定剤を含む水溶液を調製した．十分に攪拌した後，Fe 源である硝酸鉄水溶液を投入し，水熱合成を実施した．上記の調製法により，ゼオライト骨格にAlとFeを導入した，Fe/Al比の異なるアルミノフェリシリケートの合成（MFI型とMTW型），および原料濃度による結晶サイズの制御に成功した．各種分析により， Feイオンが原子状にゼオライト骨格に導入されていることを確認した．さらに，同触媒を用いてメタノールからのオレフィン合成実験を実施した結果，Fe由来とAl由来の固体酸性が発現し，約60%以上の収率で低級オレフィンを合成すると共に結晶のナノサイズ化が触媒の長寿命化に有効であることを実証した．
ナフサ留分として，ヘキシルベンゼンを原料に用い，これらの酸化脱水素・クラッキング活性評価を実施した．FeとAlの含有量が異なる，Fe-Al-MFI 型アルミノフェリシリケートを触媒に用いた．異種金属としてFeのみを含むフェリシリケートでは，低活性であったが，FeとAlを含むFe-Al-MFI 型アルミノフェリシリケート（Fe:Al=1:1）では，酸化反応（二酸化炭素生成）とクラッキング（BTX生成）が観察された．エチレンとプロピレンの生成と，生成オレフィンからのコーク生成が顕著であったが，ヘキシルベンゼンからの脱アルキル反応が効果的に進行した．
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