2015 Fiscal Year Research-status Report
流通式in-situ XAFS法の開発と酸化物ナノ粒子水熱合成過程のその場観察
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15K14212
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
高見 誠一 東北大学, 多元物質科学研究所, 准教授 (40311550)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
沼子 千弥 千葉大学, 理学(系)研究科(研究院), 准教授 (80284280)
佐藤 和好 群馬大学, 理工学研究院, 助教 (40437299)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | 金属酸化物 / ナノ粒子 / 水熱合成 / 表面修飾 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
平成27年度は、金属酸化物ナノ粒子の合成過程をその場X線吸収分光法で測定するために必要な装置開発、反応系の選択、金属イオン濃度など反応条件の検討を行った。装置としては、現有の高温高圧下で溶液を保持でき、ダイアモンド窓を２つ有するセルを用いて透過法でX線吸収分光できることを確認した。但し、ナノ粒子合成時にダイアモンド窓に金属酸化物が析出することがあり、反応系の選択や濃度調整が必要なことも明らかとなった。反応系としては、これまでの実験でおおよその反応パスの推定ができている酸化セリウムや酸化チタンのナノ粒子合成過程を対象とすることとした。これらについては、反応過程の液相、固相成分を通常のX線吸収分光測定で観察することで、おおよその反応過程を明らかにした。また、これらの酸化物ナノ粒子の合成過程で、有機分子を共存させて表面修飾を行う場合についても、同様の検討を行った。この場合、金属イオンと有機分子がまず反応して、その後、これが分解するという反応過程も明らかとなった。金属イオン濃度については、事前のダイヤモンド窓及び水による減衰を考慮して、0.1 mol/L程度でのその場合成実験であれば観測できるという予測のもと、実験を行った。その結果、この濃度でX線吸収分光測定が可能であることを確認する一方、ダイヤモンド窓へのナノ粒子の析出も観察された。そこで測定に用いるX線のエネルギーをより高くして、ダイヤモンド窓での吸収を小さくしつつ、低い濃度での合成実験を行うことが良いことが明らかとなった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
平成27年度の研究により、現有のセルがin situ XAFSに用いることができること、用いるX線エネルギーの条件、測定対象とする金属原子の選択基準などを明らかにすることができるとともに、実際の合成では窓材に析出する可能性があることなど、測定を行う際の問題点も知ることができた。
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| Strategy for Future Research Activity |
平成27年度の成果をもとに、１）高い入射エネルギーを持つX線を使って、XAFS測定を行う。２）従って、対象とする元素は原子番号の大きい金属元素を用いる。３）もし、その金属元素の水熱合成において、窓材に酸化物が析出しやすいようだったら、低い濃度での実験を行う。４）この実験系に置いて、高温、高圧下での水熱合成について、in situ XAFS測定を行う という方針を決定している。
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| Causes of Carryover |
現有のin situセルに対する改造が必要であると想定したが、実際に測定をしてみると大規模な改造が必要でなく、改造費が予定額よりも少なくなったため。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
平成28年度に、より多くの種類の金属酸化物を用いた実験を行うための試薬代として用いる。
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