2015 Fiscal Year Research-status Report
鉛フリー新規ヨウ化物光吸収層材料を用いたプリンタブル新型化合物薄膜太陽電池の創製
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15K14305
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| Research Institution | Nagaoka National College of Technology |
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Principal Investigator |
荒木 秀明 長岡工業高等専門学校, 物質工学科, 准教授 (40342480)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | ヨウ化物 / 化合物薄膜太陽電池 / 太陽電池 / 薄膜 / 塗布 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では，ヨウ化物光吸収層材料を用いて塗布プロセスにより光吸収層を形成することで新規プリンタブル太陽電池の実現を目指した。
まず，気相反応による光吸収層薄膜の作製技術やデバイス作製のための電子輸送層（緻密層c-TiO2，多孔質層p-TiO2），ホール輸送層Spiro MeOTAD，Au電極の製膜技術の開発に取り組んだ。FTO/c-TiO2/p-TiO2基板上に溶液法で塗布したPbI2前駆体とCH3NH3(MAI)粉末をガラス容器に入れ，窒素雰囲気中で加熱することでCH3NH3PbI3(MAPbI3)を形成し，FTO/c-TiO2/p-TiO2/MAPbI3/Spiro-MeOTAD/Au構造の太陽電池を作製した。加熱温度140,150℃の反応条件において比較的良好な光起電力特性が得られ，4%以上の光電変換効率が得られた。
また，前駆体としてBiI3を用いて，MAIとともに加熱することで，新規なBi系化合物を作製し，これを光吸収層に用いた試料において，開放電圧Voc=0.564 V，短絡電流密度Jsc=0.512 mA/cm2，曲線因子FF=0.316，変換効率PCE=0.09%を得た。この気相反応を用いた光吸収層の作製方法は，鉛フリー有機-無機複合化合物の開発への応用も可能であることを示した。
また，有機溶媒に可溶なBiI3を光吸収層に用いた太陽電池素子を作製した。FTO 基板上に電子輸送層としてスプレー熱分解法によりc-TiO2層を成膜し，その上にスピンコート法によりp-TiO2層，BiI3，Spiro-MeOTADを積層製膜し，蒸着によってAu電極を形成することで，FTO/c-TiO2/p-TiO2/BiI3/Spiro-MeOTAD/Au構造の太陽電池素子を作製した。最も良好なセルでは開放電圧 Voc=0.25 V，短絡電流密度 Jsc=0.17 mA/cm2，曲線因子 FF=0.52，変換効率PCE=0.022%を得ることに成功し，鉛フリーヨウ化物のBiI3を塗布プロセスによって作製し，これを光吸収層に用いた太陽電池素子を作製可能であることを示した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
塗布プロセスによる作製したBiI3薄膜を前駆体としてCH3NH3Iとともに加熱することで，有機-無機複合Bi系化合物を気相反応法により作製し，これを光吸収層に用いた太陽電池素子において，開放電圧Voc=0.564 V，短絡電流密度Jsc=0.512 mA/cm2，曲線因子0.316，変換効率PCE=0.09%を得ることに成功し，塗布･気相反応プロセスを用いて鉛フリー有機-無機複合化合物の開発への応用も可能であることを示した。
また，塗布可能なヨウ化物としてBiI3に着目し，SLG上に成膜したBiI3の透過率及び反射率測定からバンドギャップはEg=1.86 eVであるとともにバンドギャップより短波長領域において高い光吸収係数を持つことを明らかにした。このことからBiI3が成膜の容易さ，バンドギャップ(Eg)，光吸収係数の観点から塗布型薄膜太陽電池の光吸吸収層として有望であることを明らかにするとともに，実際に塗布プロセスにより作製したBiI3を光吸収層に用いて，FTO/c-TiO2/p-TiO2/BiI3/Spiro-MeOTAD/Au構造の太陽電池素子を形成し，最も良好なセルでは開放電圧 Voc=0.25 V，短絡電流密度 Jsc=0.17 mA/cm2，曲線因子 FF=0.52，変換効率PCE=0.022%を得るとともに，外部量子効率の測定からBiI3のEg値と外部量子効率の吸収端が一致していることからBiI3が発電に寄与していることを明らかにした。以上のように，鉛フリーヨウ化物の一つであるBiI3を塗布プロセスによって作製し，変換効率は低いものの，これを光吸収層に用いた太陽電池素子を作製可能であることを示すことに成功した。
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| Strategy for Future Research Activity |
Bi系以外の塗布可能なヨウ化物光吸収層材料の探索を引き続き行うとともに，すでに光起電力を得ることに成功しているBi系ヨウ化物に対して，電子輸送層及び正孔輸送層の選定とデバイス構造の最適化による高効率化を行う。イオン化ポテンシャル測定とバンドギャップ測定から素子構造に対するバンドダイアグラムについて検討を進め，効率が低い原因について検討を進める。
また，タンデム型太陽電池の実現に向けた準備として逆積み構造のデバイスの実現を目指して，試作･検討を行う。これまでに得られたヨウ化物薄膜の作製方法とデバイス構成のための電子輸送層と正孔輸送層の積層順をFTO/電子輸送層/光吸収層/ホール輸送層/Au電極 構造からタンデム型太陽電池実現のために，各層の材料選択や溶媒の変更，製膜方法の変更などの工夫により積層順を逆にしたガラス/導電膜/ホール輸送層/光吸収層/電子輸送層/電極 構造を検討する。積層順の変更により，塗布プロセスで積層化に困難が予想されるが，塗布プロセスでも成膜可能なホール輸送層としてNiOやCuIを検討するとともに，化合物太陽電池開発に向けに開発された化学浴堆積法を用いたCdS, ZnO, Zn(O,S)等の電子輸送層の作製技術の適用を検討する。
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