2016 Fiscal Year Research-status Report
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15K17446
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
岡田 健 東北大学, 流体科学研究所, 助教 (90616385)
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2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | グラフェン / ドーピング / 窒化 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本年度は結合・状態選択的に合成した窒素ドープグラフェンの有効性に関して酸素還元触媒能を電気化学的に検出することで実証した。
酸素飽和塩化カリウム（KCl）水溶液中において窒素ドープグラフェンを電極としたサイクリックボルタメトリ測定を行い、CN単結合およびCN二重結合それぞれのドーピング状態が酸素還元触媒反応に与える影響について検討を行った。いずれの結合状態においても酸素還元反応を検出することに成功した。CN単結合の場合はグラフェン面内に配置した窒素ドープサイトが触媒作用を効果的に示すことが明らかになった。一方、CN二重結合により構成された窒素ドープグラフェンは幾何学的に欠陥形成を避けることができず、その2次元に分布する欠陥構造が電気化学応答に影響を与えることを新たに発見した。CN二重結合の場合は窒素がドーピングされた箇所が島状に分布している。その結果として窒素ドープサイト上面に形成される電気二重層の形状が通常の平面ではなく半球状となり、実効的な酸素流入量が増加し反応速度律速な触媒能を示すことが明らかになった。また、触媒反応における反応電子数はCN単結合に優位性があり、４電子反応の寄与が高いことも分かっている。
酸素還元触媒反応は燃料電池の基本反応であり、本研究で提案する場所・結合状態を精密に制御したドーピング手法によって得られるグラフェンは従来用いられているグラファイト電極よりも効率よく反応を進行させることが可能であることが示唆された。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
当初計画においては窒素ドープグラフェンの酸素還元能評価において、炭素窒素間結合の違いによる反応活性を検討することを意図していた。しかし研究を進めることで結合状態が寄与するのは反応電子数であり、ドーパントの位置が電気二重層形成に影響を与えることまで明らかにすることに成功した。本研究で得られた知見はグラフェンの電極材料としてのポテンシャルを最大限引き出すために重要な知見であり、この観点において当初の計画以上に進展していると言える。
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| Strategy for Future Research Activity |
今後の研究推進は当初の予定を基づき、窒素以外のドーパント種へ研究を展開する。特に研究計画書にあるようにフッ素ドープグラフェン合成を検討する。窒素はグラフェンに対して電子供与的に働くが、フッ素はグラフェンのバンドギャップを効果的に開くと期待できる。結合状態の解析や物性評価は前年度までに得られた知見を基盤にすることで円滑に研究を遂行できると期待できる。
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| Causes of Carryover |
研究の進捗が当初予定よりも進んでおり、ドープグラフェンの新たな物性評価用チップの購入を検討している。仕様選定および納品までの時間がかかるため年度内の執行をとりやめ次年度への繰り越しとした。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
ドープグラフェン評価用チップの仕様選定はのぼ終わっており詳細を検討した後早急に購入予定である。
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Research Products
(8 results)
