2015 Fiscal Year Research-status Report
van der Waals密度汎関数法の改良と分子吸着系への応用
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15K17682
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
濱本 雄治 大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (30584734)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | 表面物理学 / 第一原理計算 / van der Waals相互作用 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
van der Waals密度汎関数(vdW-DF)法を用いてSi(100)表面におけるベンゼンの吸着構造の解析を行った。従来Si(100)面上ベンゼンの吸着構造としてbutterfly (BF)構造およびtight-bridge (TB)構造のいずれかが最安定構造と考えられてきたが、実験・理論ともに結果が手法によって異なるため、最安定構造の決定は長い間未解決の問題であった。特に理論的には、従来の一般化勾配近似に基づく第一原理計算はTB構造を予言するのに対し、vdW-DF法ではBFの方が安定になるという食い違いがあった。しかし後者の手法で用いられたvdW汎関数は交換斥力を過大評価する傾向があり、かつ自己無撞着な計算でないため、計算精度が十分であるか不明であった。そこで我々は自己無撞着なvdW-DF法および最近提案された高精度なvdW汎関数を第一原理計算プログラムSTATE-Senriに実装し、Si(100)面上ベンゼン吸着構造の安定性の汎関数依存性を調べた。その結果、複数の高精度なvdW汎関数に対しては常にTBの方が安定になることが分かった。この傾向は厳密な交換項と乱雑位相近似の相関項を用いたより高精度な計算や、vdW相互作用を考慮したその他の第一原理計算の結果とも一致する。こうして高精度なvdW汎関数を用いることにより、第一原理計算では一貫してBFよりTBの方が安定になることが示された。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
新たに実装した自己無撞着なvdW-DF法および高精度なvdW汎関数を用いて、計画していたSi(100)面上ベンゼン吸着構造の詳細な解析を行い、結果をまとめた論文は既に雑誌投稿済みである。本年度用いた計算手法に関しては、既に様々な系でテスト計算を行い期待される動作をすることは確認済みであるため、計画通りAg(111)面上アゾベンゼンの吸着構造の解析に移ることが可能である。
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| Strategy for Future Research Activity |
まず一年目に実装した自己無撞着なvdW-DF法および高精度なvdW汎関数を用いてAg(111)面上アゾベンゼンの吸着構造の解析を行う。アゾベンゼンは紫外光の吸収によりcis型とtrans型の間で構造変化を起こすことが知られるが、Ag(111)面への吸着が光吸収や構造変化に及ぼす影響を理論的に予想するには、正確な吸着構造の決定が不可欠である。比較的大きなアゾベンゼン分子と不活性なAg(111)面の間ではvdW相互作用が支配的であり、これまで半経験的なvdW相互作用を導入した密度汎関数法による計算が行われてきた。二年目は高精度なvdW汎関数を用いたvdW-DF法により、Ag(111)面上アゾベンゼンのより正確な吸着構造の決定を試みる。Ag(111)面上アゾベンゼンの光物性をより深く理解するため、余裕があればGW近似や時間依存密度汎関数法を用いて光吸収の解析も行う。
次に、当初の計画には含まれなかった内容であるが、実験家から提案された興味深い系としてグラファイト表面における芳香族炭化水素の吸着構造および鏡映力表面状態の解析を行う。芳香族炭化水素としてナフタレンおよび鉛フタロシアニンを用いた系の解析は既に開始しており、興味深い結果が得られつつある。
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| Causes of Carryover |
クラスタエレメントの価格や宿泊費は変動するため、予期せぬ端数が生じた。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
物品費等に充てる。
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Research Products
(4 results)
