Exploration of quantum effects on proton transfer reactions in biomolecules via the determination of reaction pathways

2018 Fiscal Year Final Research Report

• Project/Area Number: 15K17815
• Research Category: Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
• Allocation Type: Multi-year Fund
• Research Field: Physical chemistry
• Research Institution: Kyushu University
• Principal Investigator: Mizukami Wataru 九州大学, 総合理工学研究院, 助教 (10732969)
• Project Period (FY): 2015-04-01 – 2019-03-31
• Keywords: 量子化学 / ポテンシャル曲面 / 機械学習 / 核の量子効果

Outline of Final Research Achievements

We developed the following two methods for constructing quantitative potential energy surfaces (PESs) in condensed phase to quantitatively describe proton transfer reactions in enzymes: The Indirect Gradient Enhanced Kriging method, which is a Gaussian process algorithm with information of forces, was utilized to reduce the number of quantum chemical calculations for PES constructions; the ONIOM approach was used to incorporate environmental effects to our highly accurate LASSO potentials. Moreover, we performed anharmonic vibrational spectrum analysis of an osmolyte molecule TMAO using a PES where density functional theory calculations were hybridized with accurate electron-correlation calculations.

Free Research Field

物理化学

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

量子力学的効果を生命が利用していることが様々な研究から示唆されており、いくつかの酵素反応などでは律速段階の反応がトンネル効果によって進むということがわかってきている。しかし、その過程や量子効果を活かすためのメカニズムを分子・原子レベルで明らかにすることはいまもって難しい課題となっている。本研究成果は、コンピュータ・シミュレーションを利用したプロトン移動反応の定量的記述に必要な要素技術を構築したものである。プロトンを用いた量子生命現象の詳細解明に繋がると期待される。