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2016 Fiscal Year Research-status Report

革新的金属ナノ材料創製へ向けた結晶構造制御技術の確立

Research Project

Project/Area Number 15K17831
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

草田 康平  京都大学, 理学研究科, 特定助教 (50741857)

Project Period (FY) 2015-04-01 – 2018-03-31
Keywordsナノ粒子 / 結晶構造制御 / ルテニウム / ロジウム / パラジウム / 触媒
Outline of Annual Research Achievements

本年度は「新規結晶構造を有する金属ナノ粒子の開発」として昨年度に引き続き、純金属はロジウムの結晶構造の制御を行った。通常全温度領域で面心立方(fcc)構造を有するロジウムで六方最密(hcp)構造の合成を試みたが未だ作製には至っていない。しかし、昨年度hcpロジウムの合成検討を行う中で発見された新規のロジウム炭化物は放射光実験および原子分解能STEM観察により構造が決定され、その電子状態も放射光および計算により従来のfcc構造のロジウムとは全く異なることが明らかとなった。また、固溶体合金の結晶構造制御にも取り組み、Ruリッチな組成においてPt-Ru系の結晶構造の制御に成功した。さらに、当初Pt-Ru系などの固溶合金が存在する系より作製が困難であると予想されていたバルクでは固溶体を形成しないAu-Ru系、Pd-Ru系において、fcc構造・hcp構造の制御に成功した。固溶体合金においては、金属塩の還元速度を制御することにより、結晶構造を制御する方法、水素雰囲気下で加熱することにより粒径の成長や粒子間の凝集を抑制し結晶構造のみを変化させる方法を開発した。物性における結晶構造制御の影響も調査をはじめ、得られたPdRu合金はhcp構造で特定の触媒反応においてfcc構造よりも高い耐久性を示すことが明らかとなった。
「新規fcc-Ruナノ粒子の構造形成メカニズムの解明」としては放射光施設においてXAFSおよびin-situXRD実験を行い、hcpおよびfcc構造の形成過程での違いを観測した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

上記のように、当初Pt-Ru系などの固溶合金が存在する系より作製が困難であると予想されていたバルクでは固溶体を形成しないAu-Ru系、Pd-Ru系において、fcc構造・hcp構造の制御に成功し、特にPdRu合金はhcp構造で特定の触媒反応においてfcc構造よりも高い耐久性を示すなど物性の変化も観測に成功したため。

Strategy for Future Research Activity

「新規結晶構造を有する金属ナノ粒子の開発」としては作製に成功していないロジウムをはじめとした単金属に加え、様々な固溶体合金において研究を引き続き行っていく。また、作製が成功した物質に関しては従来の材料との物性の比較を行い、結晶構造制御の物性に及ぼす影響を調べる。
「新規fcc-Ruナノ粒子の構造形成メカニズムの解明」としては放射光施設でのin-situ XAFSやXRDなどの分析実験に加え、その他前駆体の検討など合成実験から条件を変えることにより、結晶構造制御メカニズムの解明を目指す。

  • Research Products

    (20 results)

All 2017 2016

All Journal Article (7 results) (of which Peer Reviewed: 7 results,  Open Access: 4 results) Presentation (10 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 2 results) Book (1 results) Patent(Industrial Property Rights) (2 results)

  • [Journal Article] First-Principles Calculation, Synthesis and Catalytic Properties of Rh1-xCux Alloy Nanoparticles2017

    • Author(s)
      T. Komatsu, H. Kobayashi, K. Kusada, Y. Kubota, M. Takata, T. Yamamoto, S. Matsumura, K. Sato, K. Nagaoka, H. Kitagawa
    • Journal Title

      Chemistry - European Journal

      Volume: 23 Pages: 57-60

    • DOI

      10.1002/chem.201604286

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Electronic Structure Evolution with Composition Alteration of RhxCuy Alloy Nanoparticles2017

    • Author(s)
      N. Palina, O. Sakata, L. S. R. Kumara, C. Song, K. Sato, K. Nagaoka, T. Komatsu, H. Kobayashi, K. Kusada, H. Kitagawa
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 7 Pages: 41264

    • DOI

      10.1038/srep41264

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] A Synthetic Pseudo-Rh: NOx Reduction Activity and Electronic Structure of Pd-Ru Solid-solution Alloy Nanoparticles2016

    • Author(s)
      K. Sato, H. Tomonaga, T. Yamamoto, S. Matsumura, N.D. Zulkifli, T. Ishimoto, M. Koyama, K. Kusada, H. Kobayashi, H. Kitagawa, K. Nagaoka
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 6 Pages: 28265

    • DOI

      10.1038/srep28265

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Size dependence of structural parameters in fcc and hcp Ru nanoparticles revealed by Rietveld refinement analysis of high-energ X-ray diffraction data2016

    • Author(s)
      C. Song, O. Sakata, L. S. R. Kumara, S. Kohara, A. Yang, K. Kusada, H. Kobayashi, H. Kitagawa
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 6 Pages: 31400

    • DOI

      10.1038/srep31400

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Origin of the catalytic activity of face-centered-cubic ruthenium nanoparticles determined from an atomic-scale structure2016

    • Author(s)
      L. S. R. Kumara, O. Sakata, S. Kohara, A. Yang, C. Song, K. Kusada, H. Kobayashi, H. Kitagawa
    • Journal Title

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      Volume: 18 Pages: 30622-30629

    • DOI

      10.1039/c6cp04088h

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Structural studies of metal nanoparticles using high-energy X-ray diffraction2016

    • Author(s)
      L. S. R. Kumara, O. Sakata, S. Kohara, A. Yang, C. Song, K. Kusada, H. Kobayashi, H. Kitagawa
    • Journal Title

      International Conference on Synchrotron Radiation Instrumentatio AIP Conference Proceedings

      Volume: 1741 Pages: 050016-1

    • DOI

      10.1063/1.4952936

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Recent progress in the structure control of Pd-Ru bimetallic nanomaterials2016

    • Author(s)
      D. Wu, K. Kusada, H. Kitagawa
    • Journal Title

      Journal of Science and Technology of advanced Materials

      Volume: 17 Pages: 583-596

    • DOI

      10.1080/14686996.2016.1221727

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] PtRu合金ナノ粒子の合成とその構造および物性の評価2017

    • Author(s)
      池渕 徹也、草田 康平、北川 宏
    • Organizer
      日本化学会第97回春季年会
    • Place of Presentation
      慶應義塾大学 日吉キャンパス(神奈川県・横浜市)
    • Year and Date
      2017-03-18 – 2017-03-18
  • [Presentation] Synthesis of Au-Ru Solid-Solution Alloy Nanoparticles and Investigation of Their Catalytic Property2017

    • Author(s)
      ZHANG, Quan; KUSADA, Kohei; YAMAMOTO, Tomokazu; MATSUMURA, Syo; KITAGAWA, Hiroshi
    • Organizer
      日本化学会第97回春季年会
    • Place of Presentation
      慶應義塾大学 日吉キャンパス(神奈川県・横浜市)
    • Year and Date
      2017-03-18 – 2017-03-18
  • [Presentation] Crystal-structure Control of PdRu Solid-solution Nanoalloys and Catalytic Performance in Oxygen Evolution Reaction2017

    • Author(s)
      Dongshuang Wu, Kohei Kusada, Tomokazu Yamamoto, Syo Matsumura, Hiroshi Kitagawa
    • Organizer
      日本化学会第97回春季年会
    • Place of Presentation
      慶應義塾大学 日吉キャンパス(神奈川県・横浜市)
    • Year and Date
      2017-03-17 – 2017-03-17
  • [Presentation] Development of New Alloy Nanomaterials for Catalytic Applications on the Basis of DOS Engineering2017

    • Author(s)
      Kohei Kusada, Dongshuan Wu, Tomokazu Yamamoto, Syo Matsumura, Katsutoshi Sato, Katsutoshi Nagaoka, Xie Wei, Nor Diana Binti Zulkifli, Yusuke Nanba, Michihisa Koyama, Hiroshi Kitagawa
    • Organizer
      日本化学会 第97春季年会 (2017)
    • Place of Presentation
      慶應義塾大学 日吉キャンパス(神奈川県・横浜市)
    • Year and Date
      2017-03-16 – 2017-03-16
  • [Presentation] Syntheses and Catalytic Properties of Phase Controlled Metal NPs2016

    • Author(s)
      Kohei Kusada
    • Organizer
      2nd Korea-Japan Joint Symposium on Hydrogen in Materials
    • Place of Presentation
      Gachon university, Korea
    • Year and Date
      2016-11-18 – 2016-11-18
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 金属ナノ粒子における相制御合成と新規材料開発手法としての可能性2016

    • Author(s)
      草田康平
    • Organizer
      触媒学会ナノ構造触媒研究会講演会 『特異的ナノ構造のもたらす触媒作用』
    • Place of Presentation
      東京工業大学すずかけ台キャンパス(神奈川県・横浜市)
    • Year and Date
      2016-11-04 – 2016-11-04
    • Invited
  • [Presentation] 新規ロジウム炭化物ナノ粒子の戦略的合成2016

    • Author(s)
      脇坂拓生、草田康平、山本知一、吉岡聰、東原登史希、松村晶、久保田佳基、北川宏
    • Organizer
      第67回コロイドおよび界面化学討論会
    • Place of Presentation
      北海道教育大学旭川校(北海道・旭川市)
    • Year and Date
      2016-09-24 – 2016-09-24
  • [Presentation] 新規ロジウム炭化物の戦略的合成2016

    • Author(s)
      脇坂拓生、草田康平、山本知一、吉岡聰、東原登史希、松村晶、久保田佳基、北川宏
    • Organizer
      第10回分子科学討論会
    • Place of Presentation
      神戸ファッションマート(兵庫県・神戸市)
    • Year and Date
      2016-09-14 – 2016-09-14
  • [Presentation] 新規ロジウム炭化物ナノ粒子の戦略的合成と構造決定2016

    • Author(s)
      脇坂拓生、草田康平、山本知一、吉岡聰、東原登史希、松村晶、久保田佳基、北川宏
    • Organizer
      ナノ学会第14回大会
    • Place of Presentation
      北九州国際会議場(福岡県・北九州市)
    • Year and Date
      2016-06-14 – 2016-06-14
  • [Presentation] A Route for Phase Control in Metal Nanoparticles: Syntheses and Catalytic Properties2016

    • Author(s)
      Kohei Kusada
    • Organizer
      EMN Meeting on Nanoparticles 2016
    • Place of Presentation
      Peninsula Excelsior Hotel, Singapore
    • Year and Date
      2016-05-10 – 2016-05-10
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Book] 分野別触媒研究の現状と将来動向-金属触媒 元素間融合・レアメタル代替、触媒年鑑20172017

    • Author(s)
      草田康平、小林浩和、北川宏
    • Total Pages
      9
    • Publisher
      触媒学会
  • [Patent(Industrial Property Rights)] PdRu固溶体ナノ粒子、その製造方法及び触媒、PtRu固溶体ナノ粒子の結晶構造を制御する方法、並びにAuRu固溶体ナノ粒子及びその製造方法2017

    • Inventor(s)
      北川宏、草田康平、吴冬霜、張権、池渕徹也
    • Industrial Property Rights Holder
      北川宏、草田康平、吴冬霜、張権、池渕徹也
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      特願2017-038497
    • Filing Date
      2017-03-01
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 金属ナノ粒子製造方法、その製造装置、並びにその金属ナノ粒子2017

    • Inventor(s)
      草田康平、北川宏
    • Industrial Property Rights Holder
      草田康平、北川宏
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      特願2017-034839
    • Filing Date
      2017-02-27

URL: 

Published: 2018-01-16  

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