2016 Fiscal Year Research-status Report
多様な炭素資源からの水素製造を指向した次世代触媒の開発
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15K17894
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| Research Institution | Kitami Institute of Technology |
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Principal Investigator |
大野 智也 北見工業大学, 工学部, 教授 (90397365)
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2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | 液相合成 / 還元析出 / ペロブスカイト型酸化物 / 触媒 / ナノ粒子 / エタノール水蒸気改質 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本申請研究では、還元析出法をペロブスカイト型酸化物に適用する事で、ペロブスカイト型酸化物触媒粒子表面への金属触媒成分の分散性の改善について調査し、エタノール水蒸気改質プロセスに作製した触媒を適用することで触媒材料としての有効性を検討した。昨年度の研究成果では、金属触媒成分としてNiを選択しLaAlO3粒子を担持元材料とした系において還元析出を実施し、金属触媒成分の分散性を改善させることが可能である成果を得た。しかしNiは非常に還元し易い為、低温での水素還元プロセスにおいても容易にNi金属が析出してしまい、還元温度を上昇させることで析出したNi成分が再び凝集してしまい、結果的に分散性の改善に繋がらないケースも確認出来た。
そこで本年度は昨年度に得られた成果を基に、金属触媒成分としてNiよりも還元し難いCoを選択し、初年度と同様にLaAlO3のBサイトにCoを置換したナノ粒子を液相法により作製し、還元析出を実施することで目的とする触媒粒子を作製し、エタノール水蒸気改質プロセスに適用することで触媒としての有効性について検討を行った。その結果、還元条件を最適化することで当初目標と設定していた非常に高い触媒特性の発現を確認し、触媒材料作製の手段として液相法と還元析出法を組み合わせる事の有効性を実証した。
また粒子の構造化に関する研究計画についても、CoをLaAlO3にドープした触媒粒子のナノ粒子化を目的とした低温合成について検討し、これまでLaAlO3の結晶化温度と報告されている温度よりも低い焼成温度において結晶化させることが可能であることを示した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
申請書に記載した最終目的となる触媒特性とほぼ同程度の特性発現に成功し、液相法と還元析出法の組み合わせが触媒材料開発に有効であることを実証する事が出来た。特に還元析出を行う際の還元温度を最適化することで、これまで他研究グループで報告されている触媒特性と比較し、同じプロセス条件下において平衡転化率が達成されるなど、非常に高い触媒特性を確認している。さらにプロセス中の金属触媒表面に析出する炭素成分の析出の抑制にも成功しており、長寿命触媒の開発という点についても、概ね研究目標を達成した。
また本申請研究では、エタノール水蒸気改質プロセスに対して有効な触媒材料開発を目的としていたが、本触媒が空気電池の空気極に担持する酸素発生反応(OER)及び酸素還元反応(ORR)に対する二元機能触媒としても期待できる事を見出し、より広範囲な触媒材料に応用可能である事が確認出来た。
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| Strategy for Future Research Activity |
当初研究計画では、ナノ粒子の構造化を経て高性能触媒の開発を実施する予定だったが、液相法と還元析出法の組み合わせのみで、非常に高性能な触媒粒子の開発に成功している。しかし還元析出法により作製した触媒粒子の表面に関する情報、触媒プロセスの検討については、未だに不明な点が多く、高い触媒特性が発現した理由の解明には至っていない。
そこで最終年度の計画としては、当初予定していた粒子の構造化ではなく、既に高い触媒特性が発現している粒子を用いた際の、エタノール水蒸気改質プロセスにおける触媒プロセスを解明し、高性能触媒そして長寿命触媒として必要とされる条件を更に詳細に検討することを計画する。すなわち様々なプロセスパラメーターを変化させた状態で水蒸気改質プロセスに触媒を適用し、得られた副生成物の収率などを分析することで、主反応及び副反応を評価し、反応プロセスの情報から、還元析出した触媒材料の表面状態の検討を行う。
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| Causes of Carryover |
計画当初予定していた、CoドープLAO前駆体溶液合成の際に必要となるアンモニアガスが、今年度分については既に所有していた量で対応出来たため、この部分において計画との差異が生じた。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
今年度購入予定であったアンモニアガスの購入が次年度には必要となるため、今年度購入分を次年度購入分として充当する予定である。
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