2015 Fiscal Year Research-status Report
酸素窒素の配列で物性を制御する新しい機能性無機材料の開発
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15K17915
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
鱒渕 友治 北海道大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (80466440)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | 酸窒化物 / 誘電体 / ペロブスカイト構造 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
従来の無機材料の多くは陽イオンの組合せで様々な物性を制御し、実用化してきた。複合アニオン化合物の一つである金属酸窒化物は、酸化物イオンと窒化物イオンの組合せで物性を制御できる可能性を持つ。これまでに、ペロブスカイト型酸窒化物SrTaO2Nの焼結体を作製し、その優れた誘電性を明らかにしてきた。本研究では、ペロブスカイト型酸窒化物誘電体における酸化物イオンと窒化物イオンの配列がその誘電性に与える影響を明らかにすることを目指し、①様々な酸素窒素比率のペロブスカイト型固溶体を作製し、その誘電率と結晶構造の関係を明らかにすること、さらに②様々な雰囲気や加熱冷却条件を検討することで酸素窒素配列を制御する手法を開発することを目的とした。
平成２７年度は、①の達成を目的にペロブスカイト型構造のLa1-xSrxTiO2+xN1-x固溶体酸窒化物を作製し、その誘電率と結晶構造の関係を検討した。低融点パラフィンとの複合圧粉体を用いて測定した誘電率は、室温においてx=0で約1400からx=0.2で約11000まで増加した。両者の結晶構造を粉末中性子線回折パターンを用いてRietveld解析により精密化したところ、両者とも窒素のシス型配列をもち、さらにx=0.2では八面体同士の傾斜角が減少してより立方晶に近づいた。これらの局所的な陰イオン配列が優れた誘電性に繋がっていると考えられ、さらにx=0.2における八面体鎖間の傾きの減少が高い誘電率に関係すると思われた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
当初の研究計画通り、（１）ペロブスカイト型酸窒化物固溶体La1-xSrxTiO2+xN1-xを作製し、その誘電率が酸素窒素量で変化すること、（２）酸窒化物固溶体においても窒化物イオンのシス型配列が保たれるが、構造が立方晶系に近づくこと、（３）これらが優れた誘電性に寄与すること、を明らかにした。このようにSrTaO2N誘電体と同様に、ペロブスカイト型酸窒化物固溶体において、酸素窒素の局所的な配列が誘電性と密接な関連があることが明らかになった。複合陰イオンの組成比だけでなく局所的な配置が酸窒化物の物性に影響する新しいメカニズムが明らかになりつつある。両陰イオンの配列を任意に制御する手法に関して、不活性雰囲気中での熱処理や加熱冷却条件の検討などを開始している。
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| Strategy for Future Research Activity |
平成２８年度は当初計画通り、②ペロブスカイト型酸窒化物における酸素と窒素の配列を制御する手法の開発を目的とする。平成２７年度の研究により、ペロブスカイト型酸窒化物の誘電性が酸素窒素の比率だけでなく、局所的な配列と関連することを明らかにした。これまでに得られている窒素のシス型配列構造だけでなく、完全に統計分布した不規則構造の形成や、局所的な規則化構造ドメインを拡張して、誘電性を評価する。アンモニアや不活性雰囲気中での高温熱処理や、アニール後の急冷処理や徐冷処理によって物性がどのように変化するかを調べ、結晶構造との関連を明らかにする。
また、ペロブスカイト構造のBサイトイオンの電子状態も酸素窒素配列に影響すると考えられ、金属イオンの価数変化と酸素窒素配列の関係も評価する。
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