2017 Fiscal Year Annual Research Report
Development of solid oxide catalysts for innovative energy conversion
| Project/Area Number |
15K18210
|
|---|
| Research Institution | Gunma University |
|---|
Principal Investigator |
佐藤 和好 群馬大学, 大学院理工学府, 准教授 (40437299)
|
|---|
| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2018-03-31
|
| Keywords | 不均一触媒 / 複合酸化物 / CO2ガス化 / 炭素資源 |
|---|
| Outline of Annual Research Achievements |
炭素のCO2ガス化を触媒する複合酸化物を検討し、アルカリ土類含有ペロブスカイト酸化物が優れた活性を有することを見出した。Aサイト元素(Mg, Ca, Sr, Ba)とBサイト元素(Mg, Ca, Sr, Ba)を系統的に変化させて実験を行ったところ、触媒活性はAサイト元素がBa>Sr≧Ca>Mg、BサイトがSn>Ce>Zr>Tiの順で高くなった。特にBサイト元素の依存性が高く、BaSnO3やBaCeO3がBaTiO3やBaZrO3と比べて著しく高いガス化促進効果を示した。触媒と炭素を不活性ガス雰囲気下で加熱したところ、BaTiO3やBaZrO3では重量変化がほとんど認められなかった。これに対し、BaSnO3やBaCeO3では、700～750度程度以上で著しい重量減少が生じ、処理後の試料では、SnあるいはCeO2に関するXRDピークが認められたことから、還元分解が生じたものと考えられる。一方、Baを含む結晶性物質は認められなかったことから、Ba種の所在を明らかにするため、SEM-EDS観察を行った。その結果、Baは炭素マトリックス中に拡散し、一様に分布していることが明らかとなった。Ba-L3吸収端のXANESスペクトルより、炭素中に拡散したBaは＋2価の状態を保っており、Ba-O-C等のコンプレックスを形成していることが示唆された。CO2雰囲気においては、重量減少開始温度は不活性雰囲気におけるそれと概ね一致したものの、反応前後で触媒の結晶構造は普遍であった。これらのことから、Sn系およびCe系のアルカリ土類含有ペロブスカイト酸化物触媒では、CO2-炭素-触媒の三相界面の“近傍”のミクロ領域において、触媒表面のBaが炭素とコンプレックスを形成するとともに、Ba上に吸着したCO2を活性化し、これによって、炭素のCO2ガス化を促進するものと考えられる。
|
Research Products
(4 results)
