Development of highly sensitive luminescence sensor of extremely low concentration strontium with self-immolative chemical reaction

2016 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 15K18322
• Research Institution: Japan Atomic Energy Agency
• Principal Investigator: 久松 秀悟 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 物質科学研究センター, 博士研究員 (20736277)
• Project Period (FY): 2015-04-01 – 2017-03-31
• Keywords: 化学発光センサー / 自己増幅 / 極微量検出 / フッ化物イオン / 連鎖的化学分解反応

Outline of Annual Research Achievements

本研究では、極低濃度の放射性ストロンチウム-90を検出するための高感度発光センサーの開発を目的としている。この高感度発光センサーを達成するために「自己増殖型の化学反応システム」を考案した。このシステムは(I)ストロンチウムイオンを認識し、自己増殖型の化学反応の媒介物質を放出する部位、(Ⅱ)放出された媒介物質自体を増殖させる部位、(Ⅲ)自己増殖により増加した媒介物質で化学発光を誘起する部位の３成分で構成される。各成分を連続的に反応させ、目的イオンを認識した際の信号を増幅させ、高強度の発光として検出する。初年度は、本研究で最も重要な(Ⅱ)から(Ⅲ)への反応過程について重点的に研究を進めた。最終年度でも引き続き、(Ⅱ)から(Ⅲ)への過程について注力した。増幅させる媒介物質はフッ化物イオンだけにしぼった。初年度に得られたフッ化物イオンの増幅剤とジオキセタン誘導体の最適混合比を用いて、より低濃度のフッ化物イオンを開始剤としたときも、「増幅」を経て、発光としてフッ化物イオンが検出できるか調査した。その結果、開始剤として用いたフッ化物イオンの物質量が0.20 nmolという極微量の条件であっても、化学発光を検出することに成功した。この研究成果は学術論文にまとめ、現在投稿中である。一方、発光センサーの(I)に関して、ストロンチウムイオンを認識するのではなく、放射線を認識した際、媒介物質であるフッ化物イオンを放出させることを考案した。具体的には、放射線源にX線を用いて、ヘキサフルオロベンゼンに照射することで、発生するフッ化物イオンを用いた。「X線照射(フッ化物イオン発生)」から「イオンの増幅」の過程について、19FNMRを用いて分析を行った。X線の照射時間に対して、発生するフッ化物イオンは増加すると考えられるが、照射時間ごとに増幅剤を加え、NMRによる追跡を試みたが再現性が得られなかった。