2015 Fiscal Year Research-status Report
遷移状態制御を基盤とする多金属協同作用系触媒の理論設計
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15KT0059
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
鷹谷 絢 東京工業大学, 理工学研究科, 准教授 (60401535)
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| Project Period (FY) |
2015-07-10 – 2018-03-31
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| Keywords | 合成化学 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究の目的は，「理論計算による遷移状態制御に基づく金属間協同作用（触媒機能）の理解と深化」を鍵として，異種二核金属錯体を触媒とする不活性分子の革新的変換反応を開発することである。①多様な金属-金属間結合を持つ異種二核金属錯体群の創出（錯体化学），②触媒機能の探求（理論計算），②不活性分子の触媒的変換反応の開発（合成化学）の３ステージに大別した研究実施計画を立てている。
本年度は，基礎となる多様な金属間結合を持つ異種二核金属錯体の合成について，集中的に検討を行った。その結果，独自に開発したターピリジンを基本骨格とするN,P-多座配位子を用いることで，高周期13族元素と8-10族の後周期遷移金属との結合を持つ多様な金属錯体群の創出に成功した。そのほとんどの構造をX線結晶構造解析により明らかにすることにも成功した。また，高周期遷移金属-高周期遷移金属の組み合わせを持つ錯体についても，組み合わせは限定的ながら合成に成功した。
また，高周期14族元素-後周期遷移金属の組み合わせを持つ錯体群に関しては，PSiN-ピンサー型配位子を持つ白金錯体の合成と，それを利用した電子不足アレーン類の炭素-水素結合直接ホウ素化反応の開発に成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究の基礎を成す，様々な組み合わせを持つ異種二核金属錯体の合成と構造解析に成功したから。
また，非対称PSiN-ピンサー型配位子を持つ白金錯体を用いることで，電子不足アレーン類の炭素-水素結合の直接ホウ素化反応の開発に成功し，論文発表することができたから（Chemical Communications, 2015, 51, 17762）。
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| Strategy for Future Research Activity |
合成した異種二核金属錯体の反応性について調査し，その特質を明らかにすると共に，触媒反応への利用を試みる。
また，13族金属以外の典型金属や遷移金属を導入した異種二核金属錯体の効率的合成法の確立を目指す。
非対称PSiN-ピンサー型白金錯体を用いる炭素-水素結合直接ホウ素化反応については，ホウ素以外の元素化合物の合成への展開や，ケイ素や白金以外の組み合わせに関して検討し，合成反応としての有用性を向上させるべく検討を行う。
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| Causes of Carryover |
今年度は，既存の薬品類，金属試薬，ガラス器具を用いることで研究を行うことができたため，消耗品の購入額が少額となった。研究が進展する次年度以降は，有機薬品などの消費量が増加することが予想されるため，次年度へと持ち越すこととした。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
錯体合成に必要な金属試薬，配位子合成や反応条件の検討に必要な有機試薬，溶媒類，ガラス類の購入費に充てる。場合によっては，反応条件検討を効率的に行うことが可能な合成反応装置などを購入する可能性もある。
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