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2016 Fiscal Year Research-status Report

単分子反応遷移状態の精密時空間イメージング

Research Project

Project/Area Number 15KT0060
Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

大島 康裕  東京工業大学, 理学院, 教授 (60213708)

Project Period (FY) 2015-07-10 – 2019-03-31
Keywordsコヒーレント制御 / 遷移状態 / 単分子反応 / チャープパルス / イメージング
Outline of Annual Research Achievements

本研究は、基本的な多原子分子における解離や異性化のような単分子反応に関して、遷移状態近傍の振動量子状態を実空間で可視化することを目的とする。本目的の実現のために、分子振動状態を実空間イメージとして明確に捉える実験手法の確立、ならびに、振動基底状態からの直接アクセスが困難な遷移状態近傍の高励起振動状態に存在する分子を選択的かつ高効率で生成する手法の開拓を目指している。研究2年目の平成28年度は、以下に列挙する成果があった。
1)単一量子固有状態の実空間イメージングへの取り組みとして、電子励起したNO分子について研究を進めた。ここでは、波長可変紫外レーザーによって NOを第一電子励起状態(A状態)の単一振動回転準位へ遷移させて、引き続いて円偏光フェムト秒パルスによりクーロン爆発させた。解離生成物であるN+の2次元画像観測により、A状態の特定の回転準位に対応する実空間イメージの取得に初めて成功した。回転量子数によって解離生成物の角度分布が明確に異なること、ならびに、角度分布が回転の波動関数より計算される存在確率分布と良く対応していることを確認した。
2)分子の運動状態、特に、時間とともに変化する量子状態である回転量波束を実験的にに特定する方法論の開発を行った。イメージングにより測定された時間依存する角度分布を実験情報として、2次元フーリエ変換や直接最小2乗解析を併用することにより、波束を構成する固有状態の振幅と位相を決定するアルゴリズムを完成した。
3)振動状態に対するアプローチとして、断熱冷却により生成した(N2)2クラスターについてもクーロン爆発イメージングによる観測を行い、回転ならびに振動運動の時空間イメージングを実現した。時間依存角度分布の情報から、クラスターの回転定数を決定し、N2分子間距離を実験的に確定することができた。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

研究2年目の平成28年度において、単一量子固有状態の実空間イメージングへの取り組みを開始し、NO分子を対象としてA状態の特定の回転準位に対応する実空間イメージの取得に初めて成功した。さらに、(N2)2クラスターを対象としたクーロン爆発イメージングによる観測を行い、回転ならびに振動運動の時空間イメージングを実現することもできた。以上の一連の研究を通じて、分子運動の実空間における明確な可視化法の確立へ大きく前進できたと評価できるため。

Strategy for Future Research Activity

これまでの研究によって、分子運動の実空間における明確な可視化法の確立はほぼ達成されたと考えられる。特に、電子励起状態のイメージングが実現できたことは大きな成果である。今後は、振動励起分子のイメージングに注力する。すでに分子クラスターについて分子間振動イメージングを実現しつつあるので、その完成に全力を注ぐ。

Causes of Carryover

博士研究員の雇用による人件費が当初の計画よりも若干少なく抑えられた。その分、次年度使用額が発生したが、10万円以下であり、ほぼ計画通りの予算執行になっている。

Expenditure Plan for Carryover Budget

次年度の物品費に使用する。

  • Research Products

    (18 results)

All 2017 2016 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results,  Acknowledgement Compliant: 1 results) Presentation (14 results) (of which Int'l Joint Research: 7 results,  Invited: 6 results) Remarks (2 results)

  • [Int'l Joint Research] ワイツマン研究所(イスラエル)

    • Country Name
      ISRAEL
    • Counterpart Institution
      ワイツマン研究所
  • [Journal Article] Direct imaging of laser-driven ultrafast molecular rotation2017

    • Author(s)
      K. Mizuse, R. Fujimoto, N. Mizutani, and Y. Ohshima
    • Journal Title

      Journal of Visualized Experiments

      Volume: 120 Pages: e54917

    • DOI

      10.1063/1.4937950

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] 分子運動量子波束の生成・制御・観測2017

    • Author(s)
      大島康裕
    • Organizer
      第24回原子衝突セミナー
    • Place of Presentation
      日本大学、東京都千代田区
    • Year and Date
      2017-03-27 – 2017-03-28
    • Invited
  • [Presentation] Time-domain study on the structure and dynamics of the nitrogen dimer using a newly developed imaging technique2017

    • Author(s)
      K. Mizuse, H. Satoh, H. Ishikawa, and Y. Ohshima
    • Organizer
      日本化学会 第97春季年会
    • Place of Presentation
      慶應義塾大学、横浜市港北区
    • Year and Date
      2017-03-16 – 2017-03-19
  • [Presentation] High-resolution spatiotemporal imaging of molecular rotational wave packets2017

    • Author(s)
      Y. Ohshima
    • Organizer
      FRISNO 14
    • Place of Presentation
      Ein Gedi Hotel, Israel
    • Year and Date
      2017-03-05 – 2017-03-10
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 高分解能イメージング法を用いた超高速分子ダイナミクスの研究2017

    • Author(s)
      水瀬賢太、大島康裕
    • Organizer
      第9回「最先端の光の創成を目指したネットワーク研究拠点プログラム」シンポジウム
    • Place of Presentation
      弘済会館、東京
    • Year and Date
      2017-01-24 – 2017-01-24
  • [Presentation] 気相分子のキラル選別2016

    • Author(s)
      大島康裕
    • Organizer
      豊田理研ワークショップ「キラル対象系の電磁応答」
    • Place of Presentation
      トヨタ産業技術記念館、名古屋市
    • Year and Date
      2016-11-18 – 2016-11-20
    • Invited
  • [Presentation] Creating and observing coherently rotating/vibrating molecular ensembles2016

    • Author(s)
      Y. Ohshima
    • Organizer
      Indo-Japan Discussion Meeting on 'Frontiers in Molecular Spectroscopy: From Fundamentals to Applications on Material Science and Biology'
    • Place of Presentation
      Indian Institute of Technology, Kanpur, India
    • Year and Date
      2016-11-13 – 2016-11-17
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] High-resolution ion imaging study of molecular dynamics: Application of newly developed space-slice technique2016

    • Author(s)
      K. Mizuse and Y. Ohshima
    • Organizer
      Stereodynamics 2016
    • Place of Presentation
      IAMS, Taipei, Taiwan
    • Year and Date
      2016-11-06 – 2016-11-11
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Rotational wave-packet reconstruction based on ion-imaging2016

    • Author(s)
      K. Ueno, K. Mizuse, and Y. Ohshima
    • Organizer
      Stereodynamics 2016
    • Place of Presentation
      IAMS, Taipei, Taiwan
    • Year and Date
      2016-11-06 – 2016-11-11
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] High-resolution UV laser spectroscopic study of vdW clusters containing benzene2016

    • Author(s)
      Y. Ohshima
    • Organizer
      WRHI International Workshop on Advanced Laser Spectroscopy for Soft Molecular systems
    • Place of Presentation
      Suzukake-Campus, Tokyo Tech, Yokohama, Japan
    • Year and Date
      2016-09-26 – 2016-09-26
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 窒素分子二量体における振動回転コヒーレントダイナミクスの実時間イメージング2016

    • Author(s)
      水瀬賢太、大島康裕
    • Organizer
      第10回 分子科学討論会
    • Place of Presentation
      神戸ファッションマート、神戸市
    • Year and Date
      2016-09-12 – 2016-09-14
  • [Presentation] 高分解能断層画像観測装置を用いた分子回転量子波束ダイナミクスの実時間イメージング2016

    • Author(s)
      藤本路夢、水瀬賢太、佐藤光、石川春樹、大島康裕
    • Organizer
      第10回 分子科学討論会
    • Place of Presentation
      神戸ファッションマート、神戸市
    • Year and Date
      2016-09-12 – 2016-09-14
  • [Presentation] イオンイメージングを利用した分子回転量子波束再構築法の開発2016

    • Author(s)
      上野一樹、水瀬賢太、大島康裕
    • Organizer
      第10回 分子科学討論会
    • Place of Presentation
      神戸ファッションマート、神戸市
    • Year and Date
      2016-09-12 – 2016-09-14
  • [Presentation] Creating and observing coherently rotating/vibrating molecular ensembles2016

    • Author(s)
      Y. Ohshima
    • Organizer
      24th International Conference on High Resolution Molecular Spectroscopy
    • Place of Presentation
      University of Chemistry and Technology, Prague, Czech
    • Year and Date
      2016-08-30 – 2016-09-03
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Time- and frequency-domain investigation of cluster geometry and intermolecular-mode dynamics2016

    • Author(s)
      K. Mizuse, M. Hayashi, S. Miyake, H. Hasegawa, and Y. Ohshima
    • Organizer
      International Symposium:Recent Progress in Molecular Spectroscopy and Dynamics
    • Place of Presentation
      Nishijin Plaza, Fukuoka, Japan
    • Year and Date
      2016-07-07 – 2016-07-08
    • Int'l Joint Research
  • [Remarks] 東京工業大学 理学院 化学系 大島グループ

    • URL

      http://www.chemistry.titech.ac.jp/~ohshima/index.html

  • [Remarks] Ohshima Group, Tokyo Institute of Technology

    • URL

      http://www.chemistry.titech.ac.jp/~ohshima/index_e.html

URL: 

Published: 2018-01-16  

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