2017 Fiscal Year Research-status Report
量子状態制御した分子ビームを用いた表面化学反応遷移状態へのアプローチ
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15KT0062
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
岡田 美智雄 大阪大学, 理学研究科, 教授 (30281116)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
Dino Wilson 大阪大学, 工学研究科, 准教授 (60379146)
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| Project Period (FY) |
2015-07-10 – 2019-03-31
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| Keywords | 表面界面物性 / 表面反応 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
これまで製作してきている超高真空対応型配向分子線装置ならびに連続超熱分子ビーム装置の調整を前年度に引き続き行った。超高真空対応型配向分子線装置については、塩化メチル分子ビームを発生し、四重極質量分析計で検出するシステムを改良し完成した。また、NO分子ビーム発生のための準備を行った。放射光施設において連続超熱分子ビーム装置を用いて、酸素分子、エチレン分子、塩化メチル分子が銅および銅合金上で繰り広げる表面反応過程を高分解能X線光電子分光によって明らかにした。特にエチレン分子や塩化メチル分子の解離反応の閾値を決定できたので、理論計算と合わせて反応の遷移状態の議論を進めた。塩化メチル分子の反応については、非断熱過程に起因していると考えられる特異な反応過程を見出したので、詳細を調査した。高速レーザー分光を行うための装置の調整を行い、反射分光によりフォノンを検出する程度まで完成することができた。
さらに、物質材料研究機構の倉橋グループとの共同研究として、銅合金表面における初期酸化過程に入射酸素分子の立体異方性がどのように寄与するかを明らかにする実験を進めた。前年度銅合金の構造制御を精緻に行う必要があることが明確になったので、本年度は構造制御のパラメタを決める実験を行い、これまで構造制御できなかった原因をつきとめた。反応の遷移状態を解明するためには理論計算により実験結果のシミュレーションを行うことが必要となる。これについては、上述した実験で得られた様々なデータを研究分担者と一緒に理論解析を進めた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
現有する分子線装置の調整については、やや戸惑っている。準備した部品にやや不具合があり、精度の高い実験を進めることが出来ないと判断して、部品を作製し直して再度調整を行っている。放射光施設において連続超熱分子ビーム装置を用いて、酸素分子、エチレン分子、塩化メチル分子が銅および銅合金上で繰り広げる表面反応過程を高分解能X線光電子分光により明らかにする研究は継続して行っており、ほぼ順調に成果を残しながら進んでいる。特にエチレン分子や塩化メチル分子の解離反応の閾値を決定できたので、理論計算と合わせて反応の遷移状態に関する理解を進めている。塩化メチル分子の反応については、非断熱過程に起因していると考えられる特異な反応過程を見出したので、継続して詳細を調査している。これは非常に興味深い実験結果なので、そちらに研究時間を割いたため排ガス処理触媒のモデル表面であるPt表面上での一酸化炭素と一酸化窒素の反応に関する研究がやや遅れている。
物質材料研究機構の倉橋グループとの共同研究として進めている、銅合金表面における初期酸化過程に入射酸素分子の立体異方性がどのように寄与するかを明らかにする実験もやや遅れている。前年度、精緻な議論のためには銅合金の構造制御が必要であることが明確になったので、本年度は構造制御のパラメタを決める実験を行った。その結果、用意していた合金単結晶に問題があることがわかった。新しく合金単結晶を準備するために時間を要したが、構造制御のパラメタを決定できたので次年度の研究のための準備は整ったと考えている。反応の遷移状態を解明するためには理論計算により実験結果のシミュレーションを行うことが必要となる。これについては、上述した実験で得られた様々なデータを研究分担者と一緒に理論解析を進め、いくつかを論文としてまとめているところなので、ほぼ順調に進んでいる。
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| Strategy for Future Research Activity |
開発している分子線装置の調整を行い、排ガス処理触媒のモデル表面であるPtおよびRh表面にCO分子を吸着しそこにNO分子を照射し、反応の遷移状態を調べる。放射光施設で引き続き連続超熱分子ビーム装置を用いて、酸素分子、エチレン分子、塩化メチル分子が銅および銅合金上で繰り広げる表面反応過程を高分解能X線光電子分光によって明らかにする。特に今年度見出した塩化メチル分子の反応における非断熱過程に起因する特異な反応過程の解明を行う。また、物質材料研究機構の倉橋グループとの共同研究として、銅合金表面における初期酸化過程に入射酸素分子の立体異方性がどのように寄与するかを明らかにする実験を進める。高速レーザー分光を行うための装置の調整も研究協力者と一緒に引き続き行う。反応の遷移状態を解明するためには理論計算により実験結果のシミュレーションを行うことが必要となるので引き続き、実験で得られた様々なデータを研究分担者と一緒に理論解析を進める。
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| Causes of Carryover |
（理由）予定した合金試料で、計画通りの表面構造を構築出来なかった。試料自体に問題があると判断し合金結晶を再調整するところから実験をやり直す必要があるため、実験計画が遅れた。また、放射光を用いて得たいくつかの研究結果について再現性確認が必要であるが、年度内のビームタイムが限られたため十分な確認ができなかった。そのため次年度に継続研究が必要となった。それに伴い必要な経費の次年度使用額が生じた。また、研究代表者が予定していた国際会議の参加が出来なかったことも次年度使用額が生じた理由である。
（使用計画）
分子線装置の調整費用等のため実験に必要な物品の購入のため使用する。また、国際会議への参加等のための旅費として使用する予定である。
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