2015 Fiscal Year Research-status Report
量子論的遷移状態および量子論的反応経路の確立とその応用
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15KT0067
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| Research Institution | Yokohama City University |
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Principal Investigator |
立川 仁典 横浜市立大学, 生命ナノシステム科学研究科(八景キャンパス), 教授 (00267410)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
石元 孝佳 九州大学, 学内共同利用施設等, 研究員 (50543435)
宇田川 太郎 岐阜大学, 工学部, 助教 (70509356)
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| Project Period (FY) |
2015-07-10 – 2018-03-31
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| Keywords | 量子論的遷移状態 / 量子論的反応経路 / 量子シミュレーション / 量子多成分系分子理論 / 経路積分 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究課題では、網羅的にIRCや遷移状態を求めるのではなく、核の量子揺らぎも含めた有効自由エネルギー超曲面における１．量子論的遷移状態および量子論的反応経路を新たに構築・提唱する。特に初期経路依存が小さい探索手法としてストリング法、さらにはそれを発展させた手法を開発し、効率的なシステム実装も行う。本手法により、様々な反応系における２．量子論的遷移状態の探索および遷移状態制御による設計指針を与え、実験グループにフィードバックする。本研究課題は、量子論的遷移状態の確立を第一の目的にして実験グループとの協働による具体的な理論計算を実現する。初年度は以下を重点的に実施した。
１．量子論的遷移状態および量子論的反応経路の確立： (1A)ストリング法の実装 NEB法を多成分系分子軌道法および多成分系密度汎関数法に導入することにより、分子内水素転移反応に対する量子論的遷移状態を求めることに成功した。さらには人為的パラメータを減らすことのできるストリング法を実装することで、NEB法に比べてより効率的に反応経路が求まることを確認した。 (1B)効率的計算手法の導入 周期境界モデルによる電子状態と、吸着サイトにおける水素の量子効果を考慮した部分的な高精度量子化学計算を組み合わせた、平面波局在混合基底系ONIOM計算手法を開発中である。
２．量子論的遷移状態の探索および遷移状態制御による設計指針： (2A)炭化水素系へのテスト計算、および(2B)金属表面上での水素吸着シミュレーションを実施している。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
この一年間で、NEB法さらにはストリング法を多成分系分子軌道法および多成分系密度汎関数法に導入することに成功し、分子内水素転移反応に対する量子論的遷移状態を求めることを可能とした。既に論文として受理されており、当初の計画以上に進展している。
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| Strategy for Future Research Activity |
さらなる理論開発およびプログラム実装だけでなく、数多くの応用計算も実施していきたい。
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| Causes of Carryover |
本研究課題を実施するにあたり、当初、博士研究員を雇う予定であったが、直前に就職先が決定してしまい、適切な人材を見つけることができなかった。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
平成２８年度、２名の博士研究員（本学では特任准教授と特任助教）を雇用する。
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