2018 Fiscal Year Annual Research Report
Qquantum transition state and quantum reaction path, and these application to chemical reactions
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15KT0067
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| Research Institution | Yokohama City University |
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Principal Investigator |
立川 仁典 横浜市立大学, 生命ナノシステム科学研究科(八景キャンパス), 教授 (00267410)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
石元 孝佳 横浜市立大学, 国際総合科学部(八景キャンパス), 准教授 (50543435)
宇田川 太郎 岐阜大学, 工学部, 助教 (70509356)
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| Project Period (FY) |
2015-07-10 – 2019-03-31
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| Keywords | 量子論的遷移状態 / 量子論的反応経路 / 量子シミュレーション / 量子多成分系分子理論 / 経路積分 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究課題では、網羅的にIRCや遷移状態を求めるのではなく、核の量子揺らぎも含めた有効自由エネルギー超曲面における１．量子論的遷移状態および量子論的反応経路を新たに構築・提唱した。特に初期経路依存が小さい探索手法としてストリング法、さらにはそれを発展させた手法を開発し、効率的なシステム実装も行った。本手法により、様々な反応系における２．量子論的遷移状態の探索および遷移状態制御による設計指針を与え、実験グループにフィードバックした。特に本年度は今までの三年間のまとめとして、以下の項目を実施した。
１．量子論的遷移状態および量子論的反応経路の確立： 本年度は、平面波局在混合基底系ONIOM計算手法のプログラム実装、整備、および高度化を行った。ストリング法と多成分系分子軌道法・多成分系密度汎関数法との組み合わせたプログラム整備および高度化を行った。
２．量子論的遷移状態の探索および遷移状態制御による設計指針： １．で開発した手法・プログラムを用いて、分子内水素転移反応や水素引き抜き反応に対する量子論的遷移状態を探索することに成功した。具体的には、様々な有機分子とHTO分子におけるHT交換反応に関する高精度計算を実施し、本研究成果をBCSJ誌に報告した。またHOSO + NO2反応における水分子の役割を量子論的に解明し、その研究成果をIJQC誌に報告した。金属表面における水素吸着機構に関するH/D同位体効果に関する計算も実施した。
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