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2018 Fiscal Year Annual Research Report

Quantum chemistry method to analyze important orbital interactions in enzymatic reactions for controlling their reaction path

Research Project

Project/Area Number 15KT0146
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

折本 裕一  九州大学, グリーンアジア国際リーダー教育センター, 助教 (00398108)

Project Period (FY) 2015-07-10 – 2019-03-31
Keywords酵素触媒反応 / 遷移状態 / 軌道間相互作用 / 振動解析 / 反応経路解析 / 電子状態計算 / スルースペース/ボンド相互作用 / オーダーN Elongation法
Outline of Annual Research Achievements

酵素の持つ特異的触媒作用の分子論的理解は、難病や未知の伝染病等に対抗するための重要な一歩である。本研究では「軌道相互作用が引き起こす特異な遷移状態の安定化」という観点から、酵素反応の遷移状態を支配する最重要軌道相互作用を電子論レベルで特定、解明するための量子化学手法の構築を目指している。
初年度であるH27年度は、基盤技術のThrough-Space/Bond(TS/TB)相互作用解析法が様々な相互作用に対して安定的に解析可能かどうかの検証とプログラム修正を行った。本方法は人為的な軌道収縮により特定の軌道間相互作用をカットし、その寄与を定量評価できる。H28年度は、TS/TB解析法を遷移状態探索法、振動解析法、反応経路解析法と結合させた(TS/TB-Freq/IRC法)。別途、金属含有酵素の解析に向け、TS/TB法と有効内殻ポテンシャル法との結合も行った。
H29年度は、TS/TB-Freq/IRC法を巨大系への適用に向けElongation(ELG)法との結合を進めた。高分子の重合反応を模して電子状態を伸長するELG法は、反応末端に局在化させた領域局在化分子軌道(RLMO)とモノマー間のみ解くことで高精度・高速演算を実現する。手法結合の第一歩として、RLMOを基底としたTS/TB解析法を開発した。H30年度は、ELG法との結合を完了する予定であったが、手法間の基本骨格の違いから想定外の課題や試行錯誤が必要となり、現在も開発中である。上記と並行して遷移状態が重要な反応としてメタロセンのモノマー選択性、セリンプロテアーゼのペプチド分解反応、リパーゼによるアルコールの光学分割等について応用計算を進めている。
研究期間中に間に合わなかったELG法との結合や遷移状態を支配する重要相互作用の自動探索法の開発など、引き続き方法論の完成を目指して研究を進めていく。

  • Research Products

    (11 results)

All 2019 2018

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results) Presentation (9 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results)

  • [Journal Article] Extraction of One-Handed Helical Frontier Orbital in Even [n]Cumulenes by Breaking Mirror Images of Right- and Left-Handed Helical Orbitals: Theoretical Study2019

    • Author(s)
      Orimoto Yuuichi、Aoki Yuriko、Imamura Akira
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 印刷中 Pages: 印刷中

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.9b01829

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] One-Handed Helical Orbitals in Conjugated Molecules2018

    • Author(s)
      Aoki Yuriko、Orimoto Yuuichi、Imamura Akira
    • Journal Title

      ACS Central Science

      Volume: 4 Pages: 664~665

    • DOI

      10.1021/acscentsci.8b00228

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] High throughput molecular design/exploration for DNA bulge/mismatch recognition: computational approach by elongation method2018

    • Author(s)
      Yuuichi Orimoto, Anna Pomogaeva, Ayaka Yano, Kazuhiko Nakatani, Yuriko Aoki
    • Organizer
      The 45th International Symposium on Nucleic Acids Chemistry (ISNAC2018), Kyoto(JAPAN)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Ab initio MO study of propylene polymerization by zirconocene/borate catalyst2018

    • Author(s)
      Yuuichi Orimoto, Satoru Shirane, and Yuriko Aoki
    • Organizer
      16-th V.A. Fock Meeting on Theoretical, Quantum and Computational Chemistry, Sochi(Russia)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Development of efficient elongation method toward locally perturbed aperiodic nano/bio systems2018

    • Author(s)
      Yuriko Aoki, Anna Pomogaeva, Yuuichi Orimoto
    • Organizer
      7th JCS SYMPOSIUM, PRAGUE (Czech Republic)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] メタロセン触媒の高イソ選択的オレフィン重合反応の量子化学的機構解明 -遷移状態構造における歪と緩和-2018

    • Author(s)
      折本裕一、白根聡、青木百合子
    • Organizer
      シンポジウム「化学反応経路探索のニューフロンティア2018」、福岡
  • [Presentation] ナノリボン末端修飾による構造転移に関する量子化学的研究 -有機太陽電池ワイヤー設計に向けて-2018

    • Author(s)
      青木百合子、折本裕一
    • Organizer
      シンポジウム「化学反応経路探索のニューフロンティア2018」、福岡
  • [Presentation] 高精度かつ効率的ナノチューブ表面反応の電子状態解析法2018

    • Author(s)
      Pomogaeva Anna,折本 裕一,青木 百合子
    • Organizer
      第12回分子科学討論会、福岡
  • [Presentation] リパーゼのエナンチオ選択性の発現に関する量子化学的反応機構解析2018

    • Author(s)
      汐見 彩花,折本 裕一,青木 百合子
    • Organizer
      第12回分子科学討論会、福岡
  • [Presentation] 多階層Elongation構造最適化法によるDNAバルジ/ミスマッチ認識分子の効率探索と理論設計2018

    • Author(s)
      折本 裕一,Pomogaeva Anna, 矢野 綾香,中谷 和彦,青木 百合子
    • Organizer
      第12回分子科学討論会、福岡
  • [Presentation] 光学スイッチ設計に向けたビオロゲン含有ポリマーのフォトエレクトロクロミズムに関する量子化学的研究2018

    • Author(s)
      石本 晃佑,折本 裕一,青木 百合子
    • Organizer
      第12回分子科学討論会、福岡

URL: 

Published: 2019-12-27  

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