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2004 Fiscal Year Annual Research Report

グリーン化学プロセスを目指したミクロポーラス触媒に関する研究

Research Project

Project/Area Number 16310056
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Research InstitutionGifu University

Principal Investigator

杉 義弘  岐阜大学, 工学部, 教授 (90281047)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 窪田 好浩  横浜国立大学, 大学院・工学研究科, 助教授 (30283279)
小村 賢一  岐阜大学, 工学部, 助手 (40377685)
Keywords環境調和性 / ゼオライト / 触媒 / メソポーラスシリカ / メタン酸化 / 形状選択性 / ピリジン-遷移金属錯体 / エステル化
Research Abstract

本研究は、環境調和性に優れたグリーン化学プロセスを担うミクロポーラス触媒の創製を目指すことを目的としている。本年度は、新規ゼオライトの合成法に関する研究及びメソポーラスシリカの機能化による新規触媒反応の開拓を目指した研究を行った。主な成果は以下の通りである。
1)シリカ-ゲルミニウム骨格ゼオライトであるITQ-21を各種条件下で合成し、本ゼオライトがメタン等の有機化合物の酸素酸化反応に活性があることを見出した。この様なゲルマニウム含有化合物の酸化能力は世界に先駆けて見出されたものである。
2)ランタナ及びセリアを含有する新規ベータゼオライトの合成に成功し、炭化水素の変換反応に応用した。反応中のコーク生成が抑制され、活性劣化が少ないことが見出され、今後水素化異性化及びアルキル化反応への展開の基盤が確立された。
3)新規ゼオライトMCM-68の合成方法を確立した。本触媒を用いるビフェニルのイソプロピル化反応は高い形状選択性を示した。
4)メソポーラスシリカに結合したピリジン-遷移金属錯体(M:Pd,Ru,Pt)を創製し、ヘック反応に適用し、高い活性及び選択率で生成物を得た。この触媒は空気中で安定であり、再使用が容易であった。
5)メソポーラスシリカに担持したアルミニウム、ガリウム、インジウム、鉄などの塩化物、硝酸塩、硫酸塩、酢酸塩などが長鎖カルボン酸とアルコールのエステル化に極めて高い活性を示すことを見出した。

  • Research Products

    (27 results)

All 2005 2004

All Journal Article (25 results) Patent(Industrial Property Rights) (2 results)

  • [Journal Article] Pore Structure and Shape-selectivity in trhe Isoporpylationof Biphenyl Catalyzed by One-dimensional Large Pore Zeolites2005

    • Author(s)
      Y.Sugi, Y.Kubota, A.Ito, H.Maekawa, R.K.Ahedi, S.Tawada, S.Watanabe, I.Toyama, C.Asaoka, H.-S.Lee, J.-H.Kim, G.Seo
    • Journal Title

      Proc. 14th Inter.Zeolite Conf.25-30 April 2004

      Pages: 2228-2238

  • [Journal Article] Heck Vinylation Catalyzed by Quinoline-derived Ruthenium and Platinum Complexes Immobilized on Ordered Mesoporous Silica2005

    • Author(s)
      J.Horniakova, H.Nakamura, R.Kawase, K.Komura, Y.Kubota, Y.Sugi
    • Journal Title

      J.Mol.Catal., A : Chemical (印刷中)

  • [Journal Article] Standardization of Catalyst Preparation Using Reference Catalyst. Ion Exchange of Mordenite Type Zeolite 1:Remarkable Dealumination Accompanying Ion Exchange2005

    • Author(s)
      N.Katada, T.Takeguchi, S.Tawada, Y.Kubota, Y.Sugi, et al.
    • Journal Title

      Appl.Catal.,A : General (印刷中)

  • [Journal Article] Standardization of Catalyst Preparation Using Reference Catalyst. Ion Exchange of Mordenite Type Zeolite 2:Origin of Dealumination and Recommended Standard Conditions2005

    • Author(s)
      N.Katada, T.Takeguchi, S.Tawada, Y.Kubota, Y.Sugi, et al.
    • Journal Title

      Appl.Catal.,A : General (印刷中)

  • [Journal Article] Friedel-Crafts Alkylation of Aromatics with Benzyl Alcohols Catalyzed by Rare Earth Metal Triflates Supported on MCM-41 Mesoporous Silica2005

    • Author(s)
      K.Mantri, K.Komura, Y.Kubota, Y.Sugi
    • Journal Title

      J.Mol.Catal.,A : Chemical (印刷中)

  • [Journal Article] The Transethylation of Biphenyl with Diethylbenzenes over H-Y Zeolite2005

    • Author(s)
      Q.Jun.K.Komura, Y.Kubota, Y.Sugi
    • Journal Title

      Bull.Chem.Soc.Jpn. (印刷中)

  • [Journal Article] Efficient Esterification of Long Chain Aliphatic Carboxylic Acids and Alcohols over ZrOCl_2 catalyst2005

    • Author(s)
      K.Mantri, K.Komura, Y.Sugi
    • Journal Title

      Synthesis (印刷中)

  • [Journal Article] The Hydroamination of Methyl Acrylate with Aniline over Zeolites2005

    • Author(s)
      J.Horniakova, K.Komura, Y.Kubota, Y.Sugi
    • Journal Title

      Catal.Lett. (印刷中)

  • [Journal Article] Magnesioaluminophosphate Molecular Sieves with ATS Topology : Synthesis by Dry Gel Conversion Method and Catalytic Properties in the Isopropylation of Biphenyl2005

    • Author(s)
      S.K.Saha, S.B.Waghmode, H.Maekawa, R.Kawase, K.Komura, Y.Kubota, Y.Sugi
    • Journal Title

      Micopor.Mespor.Mater. (印刷中)

  • [Journal Article] Synthesis of Aluminophosphate Molecular Sieves with AFI Topology Substituted by Alkaline Earth Metal and their Application to Solid Acid Catalysis2005

    • Author(s)
      S.K.Saha, S.B.Waghmode, H.Maekawa, K.Komura, Y.Kubota, Y.Sugi, Y.Oumi, T.Sano
    • Journal Title

      Micopor.Mespor.Mater. (印刷中)

  • [Journal Article] H-ZSM-5 Modified with Lanthanum and Cerium Oxides in Shape-Selective Ethylation of Ethylbenzene. The Deactivation of External Acid Sites and the Control of Pore Entrance2005

    • Author(s)
      Y.Sugi, Y.Kubota, K.Komura, N.Sugiyama, M.ayashi, J.-H.Kim
    • Journal Title

      Stud.Surf.Sci.Catal. (印刷中)

  • [Journal Article] Heck Reaction Catalyzed by Transition Metal Complexes with Quinoline-Derived Ligands Immobilized on Mesoporous Silica2005

    • Author(s)
      J.Horniakova, H.Nakamura, K.Komura, Y.Kubota, Y.Sugi
    • Journal Title

      Stud.Surf.Sci.Catal. (印刷中)

  • [Journal Article] The Isopropylation of Biphenyl over H-Mordenite. The Deactivation of External Acid Sites by Silica Modification2004

    • Author(s)
      M.Hayashi, S.Tawada, Y.Kubota, Y.Sugi, J.-H.Kim
    • Journal Title

      React.Kinet.Catal.Lett. 83

      Pages: 329-335

  • [Journal Article] Organic-silicate Hybrid Catalysts Based on Various Defined Structures for Knoevenagel Condensation2004

    • Author(s)
      Y.Kubota, Y.Nishizaki, H.Ikeya, M.Saeki, T.Hida, S.Kawazu, M.Yoshida, H.Fujii, Y.Sugi
    • Journal Title

      Micropor.Mesopor.Mater. 70

      Pages: 135-149

  • [Journal Article] Synthesis of AFI Aluminophosphate Molecular Sieves Partly Substituted with Magnesium by Dry-Gel Conversion Method2004

    • Author(s)
      S.K.Saha, S.B.Waghmode, Y.Kubota, Y.Sugi
    • Journal Title

      Mater.Lett. 58

      Pages: 2918-2923

  • [Journal Article] Pyridine-derived Palladium Complexes Immobilized on Ordered Mesoporous Silica as Catalysts for Heck-type Reactions2004

    • Author(s)
      J.Horniakova, T.Raja, Y.Kubota, Y.Sugi
    • Journal Title

      J.Mol.Catal.A : Chemical 217

      Pages: 73-80

  • [Journal Article] Isopropylation of Benzene with 2-Propanol over AFI Aluminophosphate Molecular Sieves Substituted with Alkaline Earth Metal2004

    • Author(s)
      S.B.Waghmode, S.K.Saha, Y.Kubota, Y.Sugi
    • Journal Title

      J.Catal. 228

      Pages: 192-205

  • [Journal Article] The Isoporpylation of Biphenyl over H-Mordenites. Roles of External Surface in Shape-Selective Catalysis2004

    • Author(s)
      S.Tawada, Y.Kubota, Y.Sugi, Y.Kiyozumi, T.Hanaoka, F.Mizukami
    • Journal Title

      J.Jpn Inst.Energ. 83

      Pages: 1045-1052

  • [Journal Article] Selective Isopropylation of Biphenyl to 4,4'-DIPB over Mordenite (MOR) type Zeolite Obtained from a Layered Sodium Silicate Magadiite2004

    • Author(s)
      T.Selvam, G.T.P.Mabande, W.Schwieger, Y.Sugi, I.Toyama, Y.Kubota, H.-S.Lee, J.-H.Kim
    • Journal Title

      Catal.Lett. 94

      Pages: 17-24

  • [Journal Article] Hydrothermal Synthesis of [Al]-SSZ-24 from [Al]-Beta Zeolite ([Al]-BEA) as Precursors2004

    • Author(s)
      H.Maekawa, Y.Kubota, Y.Sugi
    • Journal Title

      Chem.Lett. 33

      Pages: 1126-1127

  • [Journal Article] Environmentally Benign Catalysts for C-C Bond Forming Reactions2004

    • Author(s)
      Y.Kubota, K.Goto, S.Miyata, T.Nagaya, S.Kawazu, Y.Sugi
    • Journal Title

      Trans.Mater.Soc.Jpn. 29

      Pages: 1991-1994

  • [Journal Article] ZSM-12 Zeolite Catalyzed Shape-selective Ethylation of Biphenyl to 4,4'-Diethylbiphenyl2004

    • Author(s)
      S.B.Waghmode, S.Watanabe, Y.Kubota Y.Sugi
    • Journal Title

      Trans.Mater.Soc.Jpn. 29

      Pages: 2179-2182

  • [Journal Article] Synthesis of Aluminophosphate-type Molecular Sieve MAPO-36 (ATS) by Dry-Gel Conversion (DGC) Method and its Application to Shape-selective Catalysis2004

    • Author(s)
      S.K.Saha, H.Maekawa, Y.Kubota, Y.Sugi
    • Journal Title

      Trans.Mater.Soc.Jpn. 29

      Pages: 2187-2190

  • [Journal Article] Synthesis of Aluminophosphate-type M-AFI Molecular Sieves with Isomorphous Substitution of Aluminum with Alkaline Earth Metals2004

    • Author(s)
      S.K.Saha, S.B.Waghmode, Y.Kubota, Y.Sugi
    • Journal Title

      Trans.Mater.Soc.Jpn. 29

      Pages: 2195-2198

  • [Journal Article] Zeolite Beta by Dry Gel Conversion (DGC) Method : An Efficient Catalyst for the Isomerization of Hexane2004

    • Author(s)
      Pusparatu, Y.Kubota, Y.Nishimura, Y.Sugi
    • Journal Title

      Trans.Mater.Soc.Jpn. 29

      Pages: 2190-2194

  • [Patent(Industrial Property Rights)] カルボン酸エステルの製造方法及びエステル化触媒2004

    • Inventor(s)
      杉 義弘, 小村賢一, K.Mantri
    • Industrial Property Rights Holder
      岐阜大学
    • Industrial Property Number
      特願2004-359319
    • Filing Date
      2004-12-13
  • [Patent(Industrial Property Rights)] プラスチック分解炉及びプラスチックの熱分解方法2004

    • Inventor(s)
      町野邦文, 橋場稔, 杉 義弘
    • Industrial Property Rights Holder
      アパックス
    • Industrial Property Number
      特願2004-359626
    • Filing Date
      2004-12-13

URL: 

Published: 2006-07-12   Modified: 2016-04-21  

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