2004 Fiscal Year Annual Research Report
アト秒時間分解光電子スペクトル計算プログラムの開発と光誘起電子移動反応への応用
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16350001
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Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
河野 裕彦 東北大学, 大学院・理学研究科, 助教授 (70178226)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
藤村 勇一 東北大学, 大学院・理学研究科, 教授 (90004473)
大槻 幸義 東北大学, 大学院・理学研究科, 講師 (40203848)
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| Keywords | 光電子スペクトル / 強レーザー場 / 電子波束 / 運動量角度分布 / 増強イオン化 / 運動量分布カスプ / フェムト秒パルス / フラーレン |
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| Research Abstract |
1.強レーザー場中の分子の光電子スペクトルの計算
アト秒パルスなど超短パルスによる時間分解光電子(運動量・角度分解)スペクトルの理論を構築するため,束縛電子ダイナミクスを扱える電子波束計算法と強光子場多体S行列理論を融合させた。まず,本手法をH^+_2に適用し,電子波束厳密grid計算法で得られた強い光による増強イオン化(光強度I>10^<13>W/cm^2,波長800nmの光に対して,平衡核間距離R=1Åの2,3倍程度の核間距離でトンネルイオン化が促進される現象)を再現することを確認した。特に興味深いのは,偏光方向と垂直な光電子運動量成分が零の所に凸型カスプを持つ光電子スペクトルが得られたことである。このカスプは,最近の実験でも観測されているが、電子波束を始状態に固定する既存のKFR理論では再現できない。この新たに開発した手法をすでに水素分子の光電子スペクトルの計算に適用している。
2.非解離性C_<60>多価カチオン生成の機構解明
C_<60>が近赤外高強度超短パルス(〜70fs)と相互作用すると,+12価までの安定なC_<60>多価親カチオンだけが生成すことがP.Corkumらによって報告された。まず,密度汎関数法による電子状態計算によって,+14価までの多価カチオン親分子が安定な分子構造を持つことを明らかにした。次に,各カチオンのイオン化ポテンシャルを計算し,イオン化に伴ってカチオンが得る余剰分子振動エネルギーΔE_<vib>がきわめて小さいことを明らかにした。イオン化が瞬間的に起こる極限では,ΔE_<vib>は,垂直遷移イオン化ポテンシャルと断熱遷移イオン化ポテンシャルの差ΔIP程度と見なせるが,+10価のC_<60>に対しても,その余剰振動エネルギーが2eV程度ときわめて小さく,解離はほとんど起こらない。
3.円錐交差系などの超高速化学反応ダイナミクスとそのレーザ光による制御のシミュレーション
ピロールなど励起状態のポテンシャル面が円錐交差を有する分子のポテンシャル面の計算を行い,フェムト秒スケールの超高速電子ダイナミクスを具現化するシステムの探索を行った。
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